Coherent ionization dynamics induced by intense X-ray free-electron laser pulses

Titelangaben

Brand, André:
Coherent ionization dynamics induced by intense X-ray free-electron laser pulses.
Bayreuth , 2016 . - XI, 131 S.
( Dissertation, 2016 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

In this dissertation, theoretical models of atoms, clusters, and solids irradiated by ultrashort and intense pulses from an (X-ray) free-electron laser are investigated with the objective to find appropriate conditions where coherent dynamics manifests itself in physical observables. The ionization dynamics induced by an X-ray or extreme ultraviolet laser pulse is typically dominated by inner-shell one-photon absorption and subsequent relaxation processes, ultimately leading to sequential multiphoton ionization. If atoms are exposed to laser pulses with a photon energy well separated from absorption edges, a rate-equation description is generally sufficient for describing the temporal evolution of charge states. As this thesis is geared towards coherent ionization dynamics, scenarios have been selected for further analysis where the energy of incident photons is either in the vicinity of or below the most relevant absorption edge. Resonant two-photon-absorption is discussed within a generic model comprising a two-level system plus an energetically separated continuum of states. The two discrete states are in resonance with the electric field of a laser pulse; the ground state energy (relative to the lowest continuum state) is less than twice the photon energy, allowing for an ionization process based on the absorption of two photons. Under these circumstances, the results of two distinct approaches are compared. In the Markovian theory, on the one hand, the coupling to the continuum is reduced to the rate-equation level while possible Rabi cycling between the two discrete states is fully taken into account. The rate-equation approach, on the other hand, further simplifies the situation by treating the two-level system analogous to the Einstein rate equations. It is demonstrated that the ionization probability grows quadratically with increasing number of incident photons for weak pulses, which goes over into a linear scaling behavior for more intense pulses. This finding is supported by both approaches despite the fact that the underlying mechanisms are fundamentally different in the Markovian and the rate-equation theory. The observed phenomenon is attributed to either Rabi cycling or equal populations induced by an equilibrium of absorption and stimulated emission. Even though the ionization yield does not allow drawing a conclusion which of the two theories is more adequate over a broad intensity range, they turn out to be still distinguishable with regard to the crossover between these two intensity regimes of quadratic and linear scaling. If, for instance, the Markovian theory is applicable, the onset of the transition is hence governed by the Rabi frequency instead of the photon number. Finally, it is shown that the Rabi frequency as a key variable in this scenario is subject to a renormalization due to the coupling to the continuum. Furthermore, an atomic crystal is simulated in one space dimension (1d) based on a Kronig-Penney model while disregarding the electron-electron interaction. Correspondingly, emphasis is placed on the short-time dynamics during sub- and few-femtosecond pulses, where the Auger processes are assumed to be virtually frozen. The direct one-photon absorption is allowed in all cases, but the photon energy is always chosen to have similar values as the K-edge, thus generating only slow photoelectrons. As long as the analyses are confined to the short times before the onset of relaxation processes, the rate equations for independent atoms would yield no dependence of the ionization probability on the pulse duration if the total photon number is kept constant. In contrast, time-dependent Schrödinger equation calculations demonstrate a strong dependence on the duration of transform-limited pulses. This observation is the combined result of different causes. Transform-limited subfemtosecond pulses are spectrally very broad, causing a large portion of the spectrum to overlap with the band gaps. Therefore, the ionization probability tends to decrease for short pulses or, conversely, longer pulse durations enhance the radiation damage to the crystal. This trend breaks for few-femtosecond pulses as soon as the energy selection rule becomes sufficiently strong so that fewer states are available for efficiently driven transitions. Hence, the radiation damage decreases with increasing pulse durations on the longer time scale. Provided that the relaxation of off-diagonal elements of the one-body reduced density matrix is not too fast, the ionization probability turns out to be close to zero for a certain pulse duration of a few femtoseconds. This is interesting because returning the sample back to its initial state by the very same pulse responsible for the excitation might open up entirely new experimental possibilities at free-electron lasers. Complicating a potential experimental realization, a heavy dependence on the pulse characteristics of this feature is seen. For stronger pulses, Rabi-like dynamics is observed, reflected in both the occupation numbers and the electron density, which exhibits characteristics of a standing wave before being partially reabsorbed. In this context, the tuning of the photon energy for systematically coming as close as possible to an ideal scenario for prominent Rabi-like dynamics is investigated. To address the discrepancies between the dynamics of the isolated atom and the model crystal with respect to the anticipated ionization probability, one investigates short ordered chains of atoms as an intermediate level between a single atom and an infinite crystal. For this purpose, all approximations from the model crystal are retained including the reduction to one space dimension so that the considered chains contain a crystal similar to the model system studied before in the limiting case of a large number of atoms. This approach deliberately disregards electrostatic trapping in order to identify another trapping mechanism based on a coherent time evolution, analogous to the findings obtained from the crystal model. Likewise, it is seen that the forming of standing waves inhibits the electron flux away from the atom chain and may lower the ionization probability via Pauli blocking, resulting in a localization effect and a reduced ionization. Focusing on the charge density in the vicinity of the middle atom, one surprisingly discovers that the infinite-crystal limit is reached for comparatively low number of atoms. Relatedly, a significant modification of the evolution of the charge density is seen for a chain comprising only three atoms, thereby clearly showing another trapping effect which does not originate from electrostatic interactions. Further simulations with reduced models indicate that these observations do neither require the buildup of a band structure --accompanied by a modified density of states-- nor efficient potential scattering of photoelectrons. It is concluded that the coherent trapping phenomenon can be traced back to quantum interferences. Moreover, two generalizations of the model address further questions. Firstly, it is demonstrated that introducing disorder to the chain only marginally affects the results. Secondly, a time-dependent Hartree-Fock approach, which takes electrostatic trapping into account, turns out to even weaken the localization effect in comparable scenarios. In particular, no enhancement of the trapping is seen by considering both mechanisms simultaneously. In summary, a pronounced impact of coherent dynamics is seen in all considered systems due to the choice of photon energies close to an absorption edge or a resonant transition. This condition is often met in the region of vacuum and extreme ultraviolet or in the soft X-ray region, and may also be fulfilled in the X-ray regime the presence of heavy atoms such as iron or highly charged ions.

Abstract in weiterer Sprache

In dieser Dissertation werden theoretische Modelle von mit ultrakurzen und intensiven Pulsen eines (Röntgenlicht-)Freie-Elektronen-Lasers wechselwirkenden Atomen, Clustern und Festkörpern untersucht, wobei das Ziel darin besteht geeignete Bedingungen zu finden unter denen sich kohärente Dynamik in physikalischen Größen manifestiert. Die Ionisationsdynamik, die von einem Röntgen- oder XUV-Laserpuls hervorgerufen wird, wird typischerweise von Ein-Photon-Absorption aus inneren Schalen und deren nachfolgenden Relaxationsprozessen beherrscht, was letztlich zu sequentieller Multiphotonionisation führt. Wenn Atome Laserpulsen ausgesetzt werden, deren zugehörige Photonenenergie weit von den Absorptionskanten entfernt ist, dann ist eine Beschreibung der zeitlichen Entwicklung von Ladungszuständen im Rahmen von Ratengleichungen im Allgemeinen ausreichend. Da diese Arbeit aber auf kohärente Ionisationsdynamik ausgerichtet ist, wurde eine Auswahl von Parameterbereichen vorgenommen, für welche die Energie der einfallenden Photonen entweder in der Nähe oder unterhalb der wichtigsten Absorptionskante liegt. Zunächst wird resonante Zwei-Photon-Ionisation innerhalb eines generischen Modells bestehend aus einem Zwei-Niveau-System und einem energetisch abgegrenzten Kontinuum an Zuständen behandelt. Die zwei diskreten Zustände sind in Resonanz mit einem den Laserpuls repräsentierenden elektrischen Feld und die Grundzustandsenergie (relativ zum energetisch niedrigsten Kontinuumstzustand) ist kleiner als die zweifache Photonenenergie, so dass ein Ionisationsprozess auf der Grundlage einer Absorption zweier Photonen mit der Energieerhaltung verträglich ist. Unter diesen Umständen werden die Ergebnisse zweier verschiedener Herangehensweisen gegenübergestellt. Die Markovsche Theorie auf der einen Seite reduziert die Kopplung an Kontinuumszustände auf die Stufe von Ratengleichungen, während gleichzeitig Rabi-Oszillationen zwischen den beiden diskreten Zuständen vollständig wiedergeben werden können. Die Ratengleichungen auf der anderen Seite vereinfachen die Situation weiter, indem das Zwei-Niveau-System analog zu den Einsteinschen Ratengleichungen behandelt wird. Es wird dargelegt, dass die Ionisationswahrscheinlichkeit für schwache Pulse einem quadratischen Anstieg mit der Zahl der einfallenden Photonen unterworfen ist und für intensive Pulse in eine lineare Skalierung übergeht. Dieser Befund ist zwar in beiden Modellen gültig, die dahinterstehenden Mechanismen in der Markovschen Theorie und in den Ratengleichungen sind jedoch grundsätzlich verschieden. Das beobachtete Phänomen kann entweder auf Rabi-Oszillationen oder auf eine Gleichbesetzung bedingt durch ein Gleichgewicht zwischen Absorption und stimulierter Emission zurückgeführt werden. Obwohl die Ionisationswahrscheinlichkeit in einem breiten Intensitätsbereich keine Rückschlüsse darauf erlaubt, welche der beiden Theorien angemessen ist, erweisen sie sich dennoch als unterscheidbar in Bezug auf den Übergang zwischen der quadratischen und der linearen Skalierung. Unter der Voraussetzung der Zulässigkeit der Markovschen Theorie ist das Einsetzen jenes Übergangs nämlich durch die Rabi-Frequenz anstelle der Photonenzahl bestimmt. Zuletzt wird gezeigt, dass die Schlüsselgröße Rabi-Frequenz in diesem Szenario aufgrund der Kopplung an das Kontinuum einer Renormalisierung unterliegt. Anschließend wird ein Atomkristall in einer Raumdimension auf Basis eines Kronig-Penney-Modells ohne Berücksichtigung einer Elektron-Elektron-Wechselwirkung simuliert. Dementsprechend wird der Schwerpunkt auf die Kurzzeitdynamik während der Laserpulse mit Dauern von unterhalb einer Femtosekunde bis zu wenigen Femtosekunden gelegt, wobei Augerzerfall als praktisch erstarrt angenommen wird. Direkte Ein-Photon-Absorption wird zwar in allen Fällen zugelassen, aber für die Photonenenergie werden stets Werte in der Nähe der K-Kante gewählt, so dass nur langsame Photoelektronen erzeugt werden. Solange die Untersuchungen auf die kurzen Zeiten vor dem Eintreten der Relaxationsprozesse eingeschränkt werden, ergäbe eine Anwendung von Ratengleichungen für unabhängige Atome bei fester Gesamtzahl von Photonen keine Abhängigkeit der Ionisationswahrscheinlichkeit von der Pulsdauer. Rechnungen basierend auf der zeitabhängigen Schrödingergleichung weisen im Gegensatz dazu bei Fourier-limitierten Pulsen eine starke Pulslängenabhängigkeit auf. Diese Beobachtung ergibt sich aus dem Zusammenspiel verschiedener Ursachen. Fourier-limitierte Sub-Femtosekunden sind spektral sehr breit und bewirken, dass ein großer Anteil des Spektrums mit den Bandlücken überlappt. Folglich zeigt die Ionisationswahrscheinlichkeit eine abnehmende Tendenz für kurze Pulse, beziehungsweise der Strahlenschaden am Kristall nimmt mit längerer Pulsdauer zu. Dieser Trend bricht für Pulsdauern von wenigen Femtosekunden ab, sobald die Energieauswahlregel hinreichend scharf wird, so dass weniger Zustände für effizient getriebene Übergänge zur Verfügung stehen. Infolgedessen weist der Strahlenschaden auf der längeren Zeitskala eine abnehmende Tendenz mit steigender Pulsdauer auf. Falls die Relaxation von Nichtdiagonalelementen der reduzierten Ein-Teilchen-Dichtematrix nicht zu schnell vonstatten geht, erhält man für eine bestimmte Pulsdauer von wenigen Femtosekunden eine beinahe verschwindende Ionisationswahrscheinlichkeit. Dies ist insofern interessant, als eine Rückführung einer Probe zu ihrem Anfangszustand durch genau denselben Puls, der auch für die Anregung verantwortlich ist, völlig neue experimentelle Möglichkeiten für Freie-Elektronen-Laser eröffnen könnte. Allerdings lässt sich eine starke Abhängigkeit dieses Merkmals von den Pulseigenschaften feststellen, wodurch eine mögliche experimentelle Umsetzung erschwert wird. Für stärkere Pulse beobachtet man Rabi-ähnliche Dynamik. Dies spiegelt sich sowohl in den Besetzungszahlen als auch in der Elektronendichte, welche vor einer teilweisen Reabsorption Charakteristika von stehenden Wellen zeigt, wider. In diesem Kontext wird eine systematische Abstimmung der Photononenergie zur Herstellung möglichst idealer Bedingungen für eine hervorstechende Rabi-ähnliche Dynamik untersucht. Aufgrund der gravierenden Unterschiede der Dynamik in puncto erwarteter Ionisationswahrscheinlichkeit zwischen einem einzelnen Atom und dem Modellkristall werden schließlich kurze geordnete Ketten von Atomen als Mittelweg zwischen dem einzelnen Atom und dem unendlichen Kristall untersucht. Zu diesem Zweck werden alle Näherungen des Modellkristalls beibehalten, inklusive der Einschränkung auf eine Raumdimension. Demzufolge enthalten die in Betracht gezogenen Ketten einen Kristall, der starke Ähnlichkeiten zum vorher beleuchteten Modellsystem hat, als Grenzfall für eine sehr große Anzahl von Atomen. Diese Herangehensweise lässt elektrostatischen Einfang bewusst außer Acht, um einen davon verschiedenen Einfangmechanismus identifizieren zu können, der analog zu den aus dem Kristallmodell gewonnenen Erkenntnissen auf kohärenter Zeitentwicklung basiert. Es offenbart sich ebenso, dass das Ausformen von stehenden Wellen den sich von der Atomkette wegbewegenden Elektronenfluss hemmt und dass die Ionisationswahrscheinlichkeit durch das Pauli-Verbot gemindert wird. Dies hat einen Lokalisationseffekt und eine reduzierte Ionisation zur Folge. Erstaunlicherweise wird der Grenzfall eines unendlichen Kristalls hinsichtlich der Ladungsdichte in der Umgebung des mittleren Atoms bereits für eine verhältnismäßig kleine Anzahl von Atomen erreicht. In diesem Zusammenhang ergeben sich bereits für eine Kette bestehend aus nur drei Atomen signifikante Änderungen in der Zeitentwicklung der Ladungsdichte. Dabei wird offensichtlich ein weiteres Einfangphänomen demonstriert, das nicht von elektrostatischer Wechselwirkung herrührt. Weitere Simulationen mit vereinfachten Modellen geben Aufschluss darüber, dass diese Beobachtungen weder des Aufbaus einer Bandstruktur --einhergehend mit einer abgewandelten Zustandsdichte-- noch effizienter Potentialstreuung von Photoelektronen bedürfen. Es wird geschlussfolgert, dass das kohärente Einfangphänomen auf quantenmechanische Interferenzen zurückzuführen ist. Darüber hinaus werden zur Beantwortung weitergehender Fragen zwei Verallgemeinerungen des Modells herangezogen. Zum einen wird gezeigt, dass sich Unordnung in der Kette nur geringfügig auf die Ergebnisse auswirkt. Zum anderen stellt sich heraus, dass eine zeitabhängige Hartree-Fock-Methode, die den elektrostatischen Einfang berücksichtigt, den Lokalisationseffekt in vergleichbaren Situationen sogar abschwächt. Insbesondere wird der Einfang nicht dadurch begünstigt, dass beide Mechanismen gleichzeitig in Betracht gezogen werden. Insgesamt zeichnet sich ein markanter Einfluss kohärenter Dynamik in allen betrachteten Systemen ab, was vor allem auf die Photonenenergien in der Nähe einer Absorptionskante oder eines resonanten Übergangs zurückzuführen ist. Diese Voraussetzung lässt sich im Spektralbereich von Vakuum- oder Extrem- Ultravioletter Strahlung oder weicher Röntgenstrahlung leicht erfüllen, kann beim Vorhandensein schwerer Atome wie etwa Eisen oder stark geladener Ionen aber auch für Röntgenstrahlung vorliegen.