Instabilities in layered liquids induced by external fields

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Auernhammer, Günter:
Instabilities in layered liquids induced by external fields.
Bayreuth , 2003
( Dissertation, 2004 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

In this thesis, we have shown that the inclusion of a nematic degree of freedom in the macroscopic hydrodynamic description of smectic-A-like liquids leads to a number of interesting results. While the director and the layer normal are coupled such that they are parallel in equilibrium, in non-equilibrium situations, the director needs not be parallel to the smectic layer normal. This is in contrast to standard smectic-A hydrodynamics. Using irreversible thermodynamics and symmetry arguments, we derived a complete set of macroscopic hydrodynamic equations for the director variables, the layer displacement, the velocity field, and the moduli of the nematic and smectic order parameters. Recent experiments find that the parallel orientation of smectic-A- like liquids is destabilized by an applied shear. After destabilization, two typical scenarios are observed in a steady state situation: i) The layers are oriented perpendicular to the vorticity direction of the flow, i.e., they lie in the plane spanned by the velocity and the gradient direction (`perpendicular' orientation). ii) Closed multi-lamellar vesicles (`onions') form. A number of experiments indicate that the onset of this reorientation is controlled by the applied shear rate. In contrast to standard smectic-A hydrodynamics where shear in the parallel orientation has no effect on the layers, this destabilizing effect comes out naturally from our extended smectic-A hydrodynamics. The argumentation goes along the following lines. The shear field exerts a torque on the director that must be balanced by the coupling to the layer normal. In the limit of small angles, balancing these torques leads, in the steady state, to a shear-induced director tilt proportional to the shear rate. The preferred thickness of a smectic layer is directly connected to the projection of the averaged molecular axes on the layer normal, or, in terms of our model, the thickness is proportional to the projection of the director on the layer normal. If the director is tilted, this projection is shorter. This decrease of the projection is equivalent to an effective dilation, because the actual layer thickness is larger than the preferred layer thickness. Similar to the case of low molecular weight smectic-A liquid crystals under a dilative strain, this effective dilation leads to an undulation instability. To investigate the stability of the parallel alignment, we performed a linear and weakly non-linear analysis of the governing equations. The initial state is the above described spatially homogeneous director tilt with the smectic layers in the parallel orientation. The linear stability analysis showed an undulation instability which sets in above a critical tilt angle (or equivalently, a critical shear rate). This critical tilt angle turned out to depend strongly on the material parameters. For a typical low molecular weight thermotropic liquid crystal, we estimated the critical tilt angle to be on the order of a few degrees. The linear stability analysis also revealed that the nematic and smectic order is modulated close to the boundaries. Since the probability for the formation of defects is larger in regions with a decreased modulus of the order parameter, these variations in the modulus of the order parameter open the way for a destabilization of the layered structure. We note that a detailed investigation of this point is beyond the scope of the present work. Finally, we could exclude an oscillatory instability for all physically reasonable regions in parameter space. The weakly non-linear analysis shows that the bifurcation is supercritical for most physically relevant regions in the parameter space. A detailed comparison to an independent approach was undertaken in a collaboration with simulation physicists from the Max-Planck- Institute for Polymer Research in Mainz. In a molecular dynamics simulation, a model layered liquid consisting of chains of four particles (AABB) was considered. The interaction potential of particles not connected by springs is attractive for like particles and repulsive for particles of a different nature. The simulation demonstrated the two main predictions of our analytic theory: The director tilts in the flow direction and, above a critical shear rate, the layers show stationary undulations with a wave vector in the vorticity direction. Besides this good qualitative agreement, a reasonable quantitative agreement for the critical shear rate was found.

Abstract in weiterer Sprache

In dieser Arbeit haben wir gezeigt, dass die Einbeziehung eines nematischen Freiheitsgrads in die makroskopisch hydrodynamische Beschreibung von geschichteten Fluiden (ähnlich smektische-A) eine Reihe interessanter Ergebnisse liefert. Direktor und Schichtnormale werden so gekoppelt, dass sie im Gleichgewicht parallel zueinander sind; außerhalb des Gleichgewichts können sie jedoch einen endlichen Winkel einschließen. Mit Hilfe irreversibler Thermodynamik und Symmetrieargumenten haben wir die hydrodynamischen Gleichungen für alle relevanten Variablen (Schichtverschiebung, Direktor, Geschwindigkeitsfeld und die Ordnungsgrade der smektischen und nematischen Ordnung) hergeleitet. Neuere Experimente an geschichteten Fluiden zeigen, dass Schichten, die parallel zu den Ebenen konstanter Geschwindigkeit liegen ('parallele' Orientierung), durch ein angelegtes Scherfeld destabilisiert werden. Danach ist meist eine der beiden folgenden Situationen zu beobachten: i) Die Schichten stehen senkrecht zur neutralen Richtung des Scherfelds, d.h. sie sind in der Ebene von Fluss- und Gradientenrichtung. ii) Geschlossene, multilamellare Vesikel ('onions') liegen vor. Diese Experimente legen nahe, dass diese Reorientierung durch die angelegte Scherrate kontrolliert wird. Während eine Scherung auf ein parallel orientiertes smektisch-A Flüssigkristall im Rahmen der Standardtheorie keinen destabilisierenden Einfluss hat, ergibt sich dieser Effekt zwanglos aus unserer erweiterten Theorie. Der zu Grunde liegende physikalische Mechanismus ist wie folgt: Die Scherung übt ein Drehmoment auf den Direktor aus, das durch ein rücktreibendes Drehmoment auf Grund der Kopplung Direktor-Schichtnormale ausgeglichen wird. Dies führt zu einem endlichen Winkel zwischen Direktor und Schichtnormale. Da aber die bevorzugte Schichtdicke proportional zur Projektion der gemittelten Molekülachsen (des Direktors) auf die Schichtnormale ist, ist dieser Direktortilt gleichbedeutend zu einer effektiven Dehnung der Schichten (die tatsächliche Schichtdicke ist größer als die bevorzugte Schichtdicke). Ähnlich zu gedehnten smektische-A Flüssigkristallen führt diese effektive Dehnung in unserer erweiterten Theorie zu einer undulatorischen Instabilität. Um den Stabilitätsbereich der parallelen Orientierung zu bestimmen, haben wir eine lineare und schwach nicht-lineare Analyse der hydrodynamischen Gleichungen durchgeführt. Als Ausgangszustand wurde dabei der oben beschriebene räumlich homogene Direktortilt gewählt. Aus der lineare Analyse folgte eine undulatorische Instabilität, die oberhalb eines kritischen Tiltwinkels (einer kritischen Scherrate) einsetzt. Der kritische Tiltwinkel variiert stark als Funktion der Materialparameter. Für einen typischen niedermolekularen thermotropen Flüssigkristall erwartet man einen kritischen Tiltwinkel von einigen Grad. Aus der linearen Analyse der Gleichungen folgt auch, dass die Ordnungsgrade undulieren. Und zwar derart, dass deren Undulationen maximal sind in der Nähe des Randes der Probe. Da die Wahrscheinlichkeit Defekte zu bilden in Regionen mit vermindertem Ordnungsgrad steigt, ergibt sich hieraus eine Möglichkeit die Schichtstruktur in Randnähe aufzulösen. Eine genauere Untersuchung dieses Punktes liegt jedoch jenseits des Anspruchs dieser Arbeit. Schließlich konnten wir zeigen, dass eine oszillatorische Instabilität für alle physikalisch sinnvollen Bereiche des Parameterraums ausgeschlossen werden kann. Die schwach nicht-lineare Analyse zeigte, dass es sich um eine Vorwärtsbifurkation handelt. In Zusammenarbeit mit Simulationsphysikern des Max-Planck-Instituts für Polymerforschung konnte ein detaillierter Vergleich zu einem simulierten Modellsystem gemacht werden. In einer Molekulardynamiksimulation wurde die lamellare Phase von Tetrameren Struktur AABB einer Scherung unterworfen. Dabei waren die Wechselwirkungen derart, dass sich gleichartige Teilchen anziehen und verschiedenartige Teilchen abstoßen. Diese Simulationen bestätigten zwei wichtige Vorhersagen der analytischen Theorie: den Direktortilt und die Ausbildung einer Undulatorischen Instabilität. Außer dieser qualitativen Übereinstimmung liegen auch die quantitativen Ergebnisse im Rahmen der Fehler übereinander.