Sub-cycle Microscopy and Near-field Spectroscopy of Terahertz Waveforms based on Quantum Dots

Titelangaben

Heindl, Moritz:
Sub-cycle Microscopy and Near-field Spectroscopy of Terahertz Waveforms based on Quantum Dots.
Bayreuth , 2025 . - X, 111 S.
( Dissertation, 2024 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

Electric fields can be sensed with semiconductor quantum dots as these change their optical properties due to the quantum-confined Stark effect (QCSE). This work describes new techniques to detect and image electric fields of infrared radiation by harnessing the QCSE in colloidal CdSe-CdS core-shell quantum dots. In particular, we detect the near-field of single-cycle terahertz (THz) pulses in gold microstructures using photons from the visible luminescence of the nanocrystals. First, we give an introduction to the terahertz spectral regime and the employed amplifier laser system. We generate high-field terahertz pulses in a LiNbO₃ crystal with the tilted pulse front technique. Here, we provide parameters for an efficient generation setup. The single-cycle terahertz pulses centered at 1 THz offer peak fields of 400 kV/cm and are characterized by calibrated electro-optical sampling (EOS). Additionally, we describe and employ further techniques for the spatio-temporal characterization. The second part treats the study and finite-element simulation of field enhancing structures fabricated by photolithography, that increase the terahertz field strengths to several MV/cm. We also give an introduction to low-dimensional semiconductor structures. Subsequently, the QCSE as the main effect in this work is presented, as well as a 1d simulation strategy employing the time-independent Schrödinger equation. We describe sensitive measurement techniques based on differential/lock-in detection. In particular, we present THz-pump/optical-probe setups for the detection of (ultrafast) changes in the absorption and emission of the quantum dots, enabling spectral and spatial resolution of the QCSE. Ultrafast temporal resolution is enabled by tunable, femtosecond laser pulses from an optical parametric amplifier (OPA). Third, we experimentally introduce the QCSE by applying static fields in plate capacitor structures. The measurements show the main aspects of the QCSE in quantum dots: a reduced bandgap that scales quadratically with the electric field and an altered overlap of the electron and hole wavefunctions that changes the transition dipole moment. The shape and scaling of the spectral changes are supported qualitatively by the 1d simulation. The THz pulses enable ultrafast modulations in the quantum dot absorption that we readout in transient absorption and emission measurements. Additionally, we spectrally map THz-induced changes in the quantum dot absorption with spectrally tuned OPA pulses close to the bandgap. We show first results of a THz-modulated emission in a time window of 10 picoseconds after a quantum dot excitation with high fluence. The absorption of the quantum dots changes due to their symmetry with the quadratic, rectified field. However, by using a static bias field, we establish an observable that scales linearly in the terahertz electric field. The bias field introduces a preferred direction that allows to induce changes in the quadratic scaling that enable linear field detection. We implement this scheme as an electro-absorptive THz antenna based on the differential readout of the quantum dot absorption. The antenna performance is examined in detail, and the measured terahertz waveforms are verified with EOS. Therefore, we enable the application of quantum dots for THz time-domain spectroscopy, as we also show in first results. Finally, we introduce the newly developed microscopy technique called Quantum-Probe Field Microscopy (QFIM) that images terahertz electric near-fields with sub-cycle spatial and sub-diffraction limited resolution. Therefore, we locally detect the terahertz-induced changes in the emission due to the QCSE with fluorescence microscopy. We present QFIM by imaging the near-field evolutions in a single bowtie antenna and verify our findings with finite-element simulations. Here, fields up to several MV/cm are mapped, and we achieve an optical resolution far beyond the diffraction limit. Additionally, the technique allows us to map terahertz waveguide propagations in a sub-wavelength slit in the time-domain.

Abstract in weiterer Sprache

Elektrische Felder können mit Halbleiter-Quantenpunkten erfasst werden, da diese ihre optischen Eigenschaften aufgrund des quantum-confined Stark-Effekts (dt. „Quanten-beschränkter Stark-Effekt“, QCSE) ändern. Diese Arbeit beschreibt neuartige Techniken zur Detektion und Abbildung von elektrischen Feldern ferninfraroter Strahlung auf Basis des QCSE in kolloidalen CdSe-CdS Kern-Schale Quantenpunkten. Insbesondere vermessen wir das Nahfeld von einzyklischen Terahertz (THz) Pulsen in Mikrostrukturen aus Gold mittels sichtbarer Photonen der Nanokristall-Lumineszenz. Zunächst beschreiben wir den Terahertz-Spektralbereich und das verwendete Laser Verstärkersystem. Wir erzeugen die Hochfeld-Terahertz-Pulse in einem LiNbO₃-Kristall mittels einer gekippten Pulsfront (engl. „tilted pulse front“) des Erzeugerpulses. Hierzu geben wir Parameter für den Aufbau einer effizienten THz-Quelle an. Die einzyklischen Terahertz-Pulse weisen eine elektrische Spitzenfeldstärke von 400 kV/cm bei einer Zentralfrequenz von 1 THz auf. Die zeitaufgelöste Messung des elektrischen Feldes wird mittels kalibrierter elektrooptischer Abtastung (engl. „electro-optical sampling“, EOS) durchgeführt. Zusätzlich beschreiben und nutzen wir weitere Techniken zur raum-zeitlichen Charakterisierung der ferninfraroten Strahlung. Der zweite Abschnitt der Arbeit behandelt die Feldverstärkung der Terahertz-Felder in Mikrostrukturen aus Gold, welche mittels optischer Photolithographie hergestellt werden und die Feldstärken bis zu mehreren MV/cm verstärken. Hierzu nutzen wir Finite-Elemente Simulationen. Anschließend geben wir eine Einführung in niedrig-dimensionale Halbleiterstrukturen und stellen den zentralen Effekt dieser Arbeit vor: den quantum-confined Stark-Effekt. Ebenfalls beschrieben wir die Simulation dieses Effekts in einer Dimension mittels der zeitunabhängigen Schrödinger-Gleichung. Experimentell erhalten wir Zugang zum QCSE mittels empfindlicher differentieller oder Lock-in Detektion, die es ermöglicht Änderungen in der Emission und Absorption der Quantenpunkte mit hoher zeitlicher Auflösung zu vermessen. Hierzu verwenden wir spektral verstimmbare Femtosekunden-Pulse eines optisch parametrischen Verstärkers (engl., „optical parametric amplifier“, OPA). Die verwendeten Anrege-/Abfrage-Schemata ermöglichen die spektrale und räumliche Auflösung des QCSE. Experimentell untersuchen wir den QCSE zunächst mittels statischer, elektrischer Felder in Strukturen ähnlich einem Plattenkondensator. Diese Messungen weisen die zentralen Punkte des QCSE auf: eine reduzierte Bandlücke, welche quadratisch mit dem Feld skaliert und ein modifiziertes Übergangsdipolemoment, da der Überlapp der Elektron- und Loch-Wellenfunktionen verändert wird. Die Form und Skalierung der spektralen Änderungen in der Quantenpunkt-Emission wird qualitativ von der 1D-Simulation reproduziert. Ultraschnelle Modulationen aufgrund des QCSE werden anschließend mittels der Felder der Terahertz-Strahlung erzeugt, welche wir in Emission und Absorption der Nanokristalle nachweisen. Schließlich studieren wir Änderungen im Absorptionsspektrum nahe der Bandkante der Quantenpunkte mithilfe von OPA-Pulsen. Wir beschließen diesen Abschnitt mit ersten Ergebnissen, welche die Modulation der Quantenpunkt-Emission direkt durch die Terahertz-Felder zeigen. Diese tritt in einem Zeitfenster von 10 Pikosekunden nach einer Anregung mit hoher Fluenz auf. Die Absorption in den Quantenpunkten ändert sich aufgrund ihrer Symmetrie quadratisch mit dem gleichgerichteten elektrischen Feld. Jedoch zeigen wir, dass mittels eines zusätzlichen statischen, elektrischen Feldes eine Messgröße erzeugt werden kann, welche die lineare Terahertz-Feldstärke misst. Dies gelingt uns durch das statische Feld, welche eine Vorzugsrichtung erzeugt und Änderungen in der quadratischen Skalierung bewirkt, welche schlussendlich eine lineare Felddetektion ermöglichen. Wir implementieren diese Methode mittels einer elektroabsorptiven THz-Antenne, basierend auf der differentiellen Messung der erzeugten Änderungen in der Absorption der Quantenpunkte. Die Antenne wird im Detail analysiert und die vermessenen Terahertz-Wellenformen mit EOS-Messungen überprüft. Somit haben wir die Nutzung von Quantenpunkten für die Terahertz-Zeitbereichs-Spektroskopie ermöglicht, wie wir auch anhand erster Ergebnisse zeigen. Abschließend beschreiben wir die neu entwickelte Mikroskopie-Methode Quantum-Probe Field Microscopy (QFIM), welche Schwingungen von Terahertz-Nahfeldern mit einer Auflösung weit unter dem Beugungslimit abbilden kann. Dafür detektieren wir THz-induzierte, lokale Änderungen in der Emission der Quantenpunkte aufgrund des QCSE mit konventioneller Fluoreszenzmikroskopie. Wir demonstrieren QFIM durch Abbildung der zeitaufgelösten Nahfelder in einer einzelnen THz-Antenne und bestätigen unsere Ergebnisse mittels Finite-Elemente Simulationen. Elektrische Felder mit Stärken von bis zu einigen MV/cm werden mit einer Auflösung deutlich jenseits der Beugungsgrenze abgebildet. Ebenso erlaubt uns die Methode, die Propagation von Terahertz-Pulsen in einer Wellenleiterstruktur zu verfolgen, welche aus Schlitzen mit einer Größe weit unter der Terahertz-Wellenlänge besteht.