Efficient coupling of single epitaxial quantum dots to plasmonic waveguides

Titelangaben

Seidel, Michael:
Efficient coupling of single epitaxial quantum dots to plasmonic waveguides.
2024 . - XII, 137 S.
( Dissertation, 2024 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

Metallic nanostructures can confine electromagnetic fields far below the optical wavelength, thus circumventing the diffraction limit. Surface plasmon polaritons, the collective oscillations of conduction band electrons coupled to electromagnetic waves, are associated with high amplitudes of the electric field, concentrated in tiny volumes. This local field enhancement can manipulate the light-matter interaction at the nanoscale. In particular, the coupling of plasmonic waveguides to individual quantum emitters offers exciting prospects. For instance, one could envision a nanocircuit in which the presence or absence of a single photon controls the transmission of another photon, i.e., a single-photon transistor. An ideal quantum plasmonic nanocircuit would feature a source of indistinguishable photons that is coupled with near-unity efficiency to a low-loss single-mode waveguide, with an enhanced emission rate due to the Purcell effect. For such an application, excellent single-photon sources are essential. Epitaxially grown semiconductor quantum dots are considered a near-ideal quantum light source due to their brightness, stability, and narrowband excitonic transitions. On the other hand, wet-chemically grown single-crystalline silver nanowires exhibit strong confinement, single-mode operation, and the lowest propagation losses of plasmonic waveguides in the visible and infrared. As promising as the direct combination of near-surface epitaxial quantum dots and silver nanowires seems to be, it faces tremendous challenges that include reduced photon extraction as well as high attenuation of the propagating plasmon, both consequences of the high refractive index environment of the bulky semiconductor host. These and other issues are addressed in this thesis through novel coupling schemes that are numerically modeled, experimentally realized and optically characterized. The thesis begins with a compact theoretical framework that covers the fundamentals of epitaxial quantum dots, the electromagnetics of propagating surface plasmons, and the modeling of emitters in the vicinity of plasmonic waveguides. Two- and three-dimensional finite element models are used to describe guided plasmonic modes at nanowires, as well as the coupling of quantum emitters into such waveguide modes. Quantities such as the effective mode index, the coupling efficiency, and the Purcell factor are introduced. In contrast to most other works, plasmonic waveguides in inhomogeneous environments, given by semiconducting substrates, are also considered. For the experimental characterization, different optical imaging techniques operating at cryogenic temperatures (20 K), including cathodoluminescence spectroscopy, confocal laser scanning, and photoluminescence imaging, are applied. The first presented quantum dot–plasmon coupling scheme is termed intermediate field coupling. It relies on a planar dielectric layer (n = 1.4), acting as a spacer between the semiconductor substrate (n = 3.4) containing the GaAs quantum dot and the plasmonic waveguide. By tuning the film thickness, one can accomplish either efficient quantum dot–waveguide coupling or efficient waveguide propagation. Numerical simulations show that the optimal overall performance is not achieved in the near field but in the intermediate field for a film thickness around 130 nm. The experimental conditions for such an intermediate field coupling are provided by simply spin-coating a low-index dielectric and dispersing silver nanowires. When the lateral distance between the nanowire and the quantum dot becomes sufficiently small (⪅ 100 nm), coupling is demonstrated by launching surface plasmons through quantum dot luminescence. High-resolution cathodoluminescence imaging determines the lateral quantum dot–nanowire positions precisely (< 30 nm), and the experimentally measured coupling efficiency can be explained by a simple interference model that includes reflections of surface plasmons at the nanowire end. Intermediate field coupling can be applied to other types of emitters in high-index environments (e.g. nitrogen-vacancy centers in diamond), does not rely on nanostructuring processes, and is robust against emitter–waveguide displacement, both laterally and in growth-direction. The latter allows the use of deeply buried quantum dots with exceptional quantum optical properties. Hence, intermediate field coupling paves the way to a lifetime-limited, truly nanoscale single-plasmon source. The second coupling scheme is based on the integration of single epitaxial quantum dots into semiconductor mesa structures that are surrounded by a dielectric layer with a lower refractive index. This approach promises increased coupling efficiency due to a reduced distance to the plasmonic waveguide on top, and increased propagation efficiency due to the dielectric that supports more efficiently propagating waveguide modes. Numerical models for a disk-shaped AlGaAs mesa (several hundred nanometers in diameter) on a silver backplane suggest that the mesa can act as a dielectric nanoresonator that either suppresses or enhances the quantum dot emission, which can be taken advantage of to design single-plasmon sources with efficiencies up to 50 %. Although the optimized target structure is feasible with advanced nanostructuring methods, an experimental realization uses a fabrication-wise simpler design based on GaAs substrates. The nanostructure is processed by deterministic integration of the quantum dots via in situ electron beam lithography, planarization of the etched topography, and dispersion of colloidal silver nanowires. Even though coupling of a mesa–waveguide hybrid structure is observed, both coupling and propagation efficiency are affected by imperfect planarization and consequential nanowire bending. Unlike intermediate field coupling, the mesa-based coupling approach is technologically demanding and relies on precise and deterministic fabrication methods. However, the nanoresonator-enhanced coupling scheme offers unprecedented efficient single-plasmon generation and efficient propagation through plasmonic waveguides and, therefore, opens up a path towards a scalable plasmonic quantum circuitry.

Abstract in weiterer Sprache

Metallische Nanostrukturen besitzen die Fähigkeit, elektromagnetische Felder weit unterhalb der optischen Wellenlänge einzuschränken und damit das Beugungslimit zu umgehen. Oberflächenplasmonen, d.h., an elektromagnetische Wellen gekoppelte kollektive Oszillationen von Leitungsbandelektronen, gehen mit hohen elektrischen Feldamplituden einher, die in winzigen Volumina konzentriert sein können. Diese lokale Feldverstärkung kann dazu genutzt werden, die Licht-Materie-Wechselwirkung auf der Nanoskala manipulieren. Insbesondere die Kopplung von plasmonischen Wellenleitern an einzelne Quantenemitter verspricht grundlegend neue Anwendungsfelder. So ist beispielsweise einen Einzelphotonentransistor denkbar, bei dem die Anoder Abwesenheit eines einzelnen Photons die Transmission eines anderen Photons steuert. Ein idealer quantenplasmonischer Nanoschaltkreis bestünde aus einer Quelle ununterscheidbarer Photonen, die nahezu jedes emittierte Photon in einen verlustarmen, einmodigen Wellenleiter einkoppelt, wobei die Emissionsrate durch den Purcell-Effekt erhöht wird. Für eine solche Anwendung sind exzellente Einzelphotonenquellen unerlässlich. Epitaktisch gewachsene Halbleiter-Quantenpunkte gelten aufgrund ihrer Helligkeit, Stabilität und schmalbandigen exzitonischen Übergängen als nahezu ideale Quantenlichtquellen. Demgegenüber erlauben nasschemisch gezüchtete einkristalline Silbernanodrähte eine starke räumliche Lichteinschränkung auf eine einzige Mode, und weisen die geringsten Ausbreitungsverluste plasmonischer Wellenleiter im sichtbaren und infraroten Spektralbereich auf. So vielversprechend die direkte Kombination von oberflächennahen epitaktischen Quantenpunkten und Silbernanodrähten erscheint, sie ist mit enormen Herausforderungen konfrontiert. Dazu gehören, unter anderem, eine schwache Lichtauskopplung sowie eine hohe Dämpfung der propagierenden Plasmonen, beides bedingt durch den hohen Brechungsindex des die Quantenpunkte umgebenden Halbleiterkristalls. Um derartigen Schwierigkeiten zu begegnen, werden neuartige Kopplungsdesigns numerisch modelliert, experimentell realisiert und optisch charakterisiert. Zu Beginn werden die theoretischen Grundlagen epitaktischer Quantenpunkte, die elektromagnetische Beschreibung propagierender Oberflächenplasmonen, und die Modellierung von Emittern in der Nähe plasmonischer Wellenleiter in kompakter Form behandelt. Zwei- und dreidimensionale Finite-Elemente-Modelle werden eingesetzt, um plasmonische Wellenleitermoden an Nanodrähten und die Einkopplung von Quantenemittern in solche Moden zu untersuchen. Größen wie effektiver Modenindex, Kopplungseffizienz und Purcell-Faktor werden eingeführt. Insbesondere werden plasmonische Wellenleiter in inhomogener Umgebung, gegeben durch Halbleitersubstrate, berücksichtigt. Für die experimentelle Charakterisierung werden verschiedene optische Abbildungsverfahren bei tiefen Temperaturen (20 K) eingesetzt. Dazu gehören beispielsweise Kathodolumineszenzspektroskopie, konfokales Laserscanning und Photolumineszenzabbildung. Das erste Quantenpunkt–Plasmon–Kopplungsdesign wird als intermediate field coupling bezeichnet. Es basiert auf einer planaren dielektrischen Schicht (n = 1.4), die als Abstandshalter zwischen dem Halbleitersubstrat (n = 3.4), das den GaAs- Quantenpunkt enthält, und dem plasmonischen Wellenleiter dient. Durch Anpassung der Schichtdicke kann entweder eine effiziente Quantenpunkt–Wellenleiter– Kopplung oder eine effiziente Wellenleiterausbreitung erreicht werden. Numerische Simulationen zeigen, dass die optimale Gesamtperformance nicht im Nahfeld, sondern im Übergangsbereich zum Fernfeld (intermediate field) bei einer Schichtdicke von etwa 130nm erreicht wird. Die experimentellen Bedingungen für intermediate field coupling können unkompliziert durch Spincoating einer dielektrischen Schicht mit niedrigem Brechungsindex und dem Aufbringen von Nanodrähten aus kolloidalem Silber geschaffen werden. Für hinreichend kleine laterale Abstände (⪅ 100 nm) zwischen Nanodraht und Quantenpunkt kann die Kopplung durch Anregung von Oberflächenplasmonen mittels Quantenpunktlumineszenz gezeigt werden. Hochauflösende Kathodolumineszenzbilder erlauben die Bestimmung der lateralen Quantenpunkt–Nanodraht–Positionen mit hoher Genauigkeit (< 30 nm), sodass die experimentell gemessene Kopplungseffizienz mittels eines einfachen Interferenzmodells, das die Reflektion von Oberflächenplasmonen am Drahtende berücksichtigt, beschrieben werden kann. Intermediate field coupling lässt sich auf andere Emittertypen in Umgebungen mit hohem Brechungsindex (z.B. Stickstofffehlstellenzentren in Diamant) übertragen, erfordert keine aufwendigen Nanostrukturierungsverfahren, und ist robust gegenüber einem Versatz zwischen Emitter und Wellenleiter, sowohl lateral als auch in Wachstumsrichtung. Letzteres ermöglicht die Verwendung von tief vergrabenen Quantenpunkten mit herausragenden quantenoptischen Eigenschaften. Dadurch ebnet intermediate field coupling den Weg zu einer lebensdauerbegrenzten, nanoskaligen Einzelplasmonenquelle. Das zweite Kopplungsschema basiert auf der Integration einzelner epitaktischer Quantenpunkte in Halbleitermesastrukturen, die von einer dielektrischen Schicht mit niedrigerem Brechungsindex umgeben sind. Dieser Ansatz verspricht eine erhöhte Kopplungseffizienz aufgrund des geringeren Abstands zum darüber liegenden plasmonischen Wellenleiter sowie eine erhöhte Ausbreitungseffizienz aufgrund des Dielektrikums, das weitreichendere Wellenleitermoden unterstützt. Numerische Modelle für eine scheibenförmige AlGaAs-Mesa (mit einem Durchmesser von einigen hundert Nanometern) auf einem Silbersubstrat zeigen, dass die Mesa als dielektrischer Nanoresonator agieren kann, der die Quantenpunkt-Emission entweder unterdrückt oder verstärkt. Dies ermöglicht das Design von Einzelplasmonen-Quellen mit Effizienzen von bis zu 50 %. Obwohl die optimierte Zielstruktur prinzipiell mit fortgeschrittenen Methoden der Nanostrukturierung herstellt werden kann, wird für die experimentelle Realisierung ein vereinfachtes Design auf Basis von GaAs-Substraten gewählt. Zunächst werden Quantenpunkte mittels in-situ Elektronenstrahllithographie in die Mesa integriert, anschließend wird die geätzte Topographie planarisiert, und schließlich werden kolloidale Silbernanodrähten aufgebracht. Obwohl die Kopplung einer Mesa–Wellenleiter–Hybridstruktur beobachtet werden kann, wird sowohl die Kopplungs-, als auch die Ausbreitungseffizienz durch eine unzureichende Planarisierung sowie einer Biegung der Nanodrähte beeinträchtigt. Im Gegensatz zum intermediate field coupling ist die mesa-basierte Kopplung technologisch anspruchsvoll und erfordert präzise und deterministische Nanofabrikationsprozesse. Allerdings verspricht die mit dielektrischen Nanoresonatoren verstärkte Emitter–Wellenleiter– Kopplung eine bisher unerreichte Effizienz bei der Erzeugung einzelner Plasmonen, eine effiziente Ausbreitung durch plasmonische Wellenleiter und ebnet damit den Weg zu skalierbaren plasmonischen Quantenschaltkreisen.