Beyond single biomarker-isotope studies in paleoclimatology : potential and limitations of a coupled δ²Hn-alkane-δ¹⁸Osugar paleohygrometer approach

Titelangaben

Hepp, Johannes:
Beyond single biomarker-isotope studies in paleoclimatology : potential and limitations of a coupled δ²Hn-alkane-δ¹⁸Osugar paleohygrometer approach.
Bayreuth , 2019 . - viii, 203 S.
( Dissertation, 2019 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

Stable water isotopes have significantly contributed to the reconstruction of climate history qualitatively and quantitatively during the last decades. The hydrogen isotopic composition (δ2H) of terrestrial leaf wax-derived n-alkanes is used as source water δ2H recorder, and is often interpreted as δ2Hprecipitation. However, δ2Hn-alkane is not only influenced by δ2Hprecipitation changes, but also by the incorporation of the leaf water enrichment signal caused by evapotranspiration. Therefore, single n-alkane δ2H-based climate proxies are often interpreted only quantitatively. Oxygen isotopic composition (δ18O) of hemicellulose-derived sugars can be interpreted comparable to the δ2H of n-alkanes. By combining δ2H n-alkane with δ18Osugar results, potentially a powerful tool is available for disentangling between source water and evapotranspirative enrichment changes. Such a coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach was shown to derive quantitative hydroclimate records, i.e. past δ2Hsource-water, δ18Osource-water and relative air humidity (RHair) values, respectively. In previous studies, this coupling was therefore introduced as paleohygrometer approach in analogy to the often used paleothermometer approaches in Quaternary research. Within this PhD thesis I aim at contributing to the validation and the broader application of the coupled δ2Hn-alkane-δ18O sugar paleohygrometer approach, because a detailed validation and particularly the application to lake sediments is still missing. The first two studies are therefore addressing the validation of the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar (paleohygrometer) approach. Firstly, leaf sample material from a climate chamber experiment conducted with three different plant species was analyzed. The climate chamber experiment showed that leaf δ2Hn-alkane and δ18Osugar are well correlated with δ2Hleaf-water, δ18Oleaf-water (r2 = 0.45 and 0.85, respectively, p < 0.001, n = 24). RHair was robustly reconstructed based on a simplified Craig-Gordon model. The second validation approach is a European topsoil transect study. It revealed that the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach allows the reconstruction of δ2Hsource-water, δ18Osource-water and mean RH during day-time and vegetation period (RHMDV). However, systematic offsets between biomarker-based (reconstructed) δ2Hsource-water, δ18Osource-water and RHMDV values and a clear larger range compared to δ2Hprecipitation, δ18Oprecipitation and climate station RHMDV, respectively, were observed. The application of the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach to the terrestrial climate archive Maundi (Mt. Kilimanjaro, Tanzania) was successful, allowing the reconstruction of δ2Hsource-water, δ18Osource-water and day-time RH (RHD) throughout the last ≈ 100 ka for East African region. The observed strong positive relationship between the biomarker-based δ2Hsource-water, δ18Osource-water and deuterium-excess of leaf water values indicates that an amount effect in precipitation isotope composition seems not to be present on long time scales. In order to provide the backbone for applying the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach, a source identification study of terrestrial versus aquatic sugar biomarkers in lake sediments was conducted. For Late Glacial-Early Holocene sediments of Lake Gemündener Maar (Western Eifel region, Germany), the results show that arabinose is primarily of terrestrial origin while fucose and xylose stem predominantly from aquatic sources. This allows for using δ18Oarabinose and terrestrial δ2Hn-alkane results from Lake Gemündener Maar sediments in a coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar paleohygrometer approach in order to derive a day-time vegetation period RH (RHdv) record. The results challenge the paradigmatic view that the Younger Dryas is characterized by dry climatic conditions. They rather suggest that a relatively wet phase at the beginning of the Younger Dryas prevailed, which is followed by a more drier ending of the Younger Dryas. Also, large RHdv changes during the Early Holocene were obvious which are more pronounced than the variations during the Allerød-Younger Dryas transition phase. Finally, I aimed to apply the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach also to the Late Glacial-Early Holocene sediments of Lake Bergsee (Southern Black Forest, Germany) in order to validate or falsify the findings from Lake Gemündener Maar. However, the source identification strongly suggest that the sugar biomarkers in that lake are primarily of aquatic origin. Hence, a coupling of terrestrial δ2Hn-alkane with δ18Osugar records was not feasible. At the same time, the coupling of aquatic δ2Hn-alkane with δ18Osugar records was not possible either, because n-C23 could not be considered as robust aquatic biomarker. Overall, the findings of the studies I conducted for this thesis highlight the large potential to derive quantitative hydroclimate information from the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar (paleohygrometer) approach. At the same time, the reconstruction of δ2Hleaf-water from δ2Hn-alkane turned out to be a major uncertainty, representing the limitation regarding the reconstruction of rather small variability of δ2Hsource-water, δ18Osource-water and RH. Furthermore, a clear differentiation between terrestrial or aquatic origins of the n-alkane and sugar biomarkers seems to be of fundamental importance for a successful application of the coupled δ2Hn-alkane-δ18Osugar approach to lacustrine archives.

Abstract in weiterer Sprache

Die Analyse der stabilen Wasserisotope hat in den letzten Dekaden maßgeblich dazu beigetragen die Klimageschichte qualitativ wie auch quantitativ zu erfassen. Zur Rekonstruktion der Isotopenzusammensetzung des Wasserstoffs (δ2H) des Wassers, welches Pflanzen aufnehmen, wird oftmals die δ2H von n-Alkan Biomarkern aus Blattwachsen herangezogen. Diese wird wiederum als δ2H des Niederschlags interpretiert. Allerdings werden die δ2Hn-Alkan Werte nicht nur durch Veränderungen in den δ2HNiederschlag Werten beeinflusst, sondern beinhalten auch ein Anreicherungssignal, welches bei der Evapotranspiration von Blattwasser auftritt. Daher können Klimaproxies, die allein auf δ2Hn-Alkan Ergebnissen basieren, oft nur qualitativ interpretiert werden. Die Interpretation der Isotopenzusammensetzung des Sauerstoffs (δ18O) von Hemizellulose-bürtigen Zuckern ist vergleichbar mit der Interpretation der δ2H von n-Alkanen. Die Kopplung von Beiden erweist sich als sehr hilfreich um zwischen den Veränderungen im Wasser, welches die Pflanzen aufnehmen und Änderungen in der Evapotranspiration von Blattwasser zu unterscheiden. Solch ein gekoppelter Ansatz kann daher dazu beitragen die hydroklimatischen Bedingungen in der Vergangenheit auch quantitativ zu erfassen. Dazu werden δ2HWasser und δ18OWasser Werte und relative Luftfeuchtigkeiten (RH) rekonstruiert. In vorangegangen Arbeiten wurde diese Kopplung als Paleohygrometer Ansatz eingeführt, in Analogie zu den in der Quartärforschung oft verwendeten Paleothermometer Ansätzen. In dieser Arbeit will Ich einen Beitrag zur Validierung und der breiteren Anwendung des gekoppelten δ2Hn-Alkan-δ18OZucker Ansatzes leisten, da eine detaillierte Validierung und insbesondere eine Anwendung auf Seesedimente bislang nicht erfolgt sind. Die ersten beiden Studien befassen sich mit der Validierung des Ansatzes. Hierfür konnte zum einen auf Blattmaterial eines Klimakammerexperimentes mit drei verschiedenen Pflanzenarten zurückgegriffen werden. Das Klimakammerexperiment zeigt, dass die δ2Hn-Alkan und δ18OZucker Werte gut mit den δ2HBlattwasser bzw. δ18OBlattwasser Werten korreliert sind (r2 = 0.45 und 0.85, p < 0.001, n = 24). Zudem konnten die RH Bedingungen der Klimakammern mit Hilfe eines simplen Craig-Gordon Modell robust rekonstruiert werden. Als zweiter Validierungsansatz wurden δ2Hn-Alkan und δ18OZucker in Oberbodenproben eines europäischen Transektes analysiert. δ2HWasser und δ18OWasser sowie RH Werte konnten hiermit rekonstruiert werden. Die RH Werte sind hierbei repräsentativ für die gemittelten Bedingungen während des Tages und der Vegetationsperiode (RHMDV). Jedoch gibt es eine systematische Abweichung zwischen den rekonstruierten δ2HWasser, δ18OWasser und RHMDV Werten sowie eine größere Streuung im Vergleich zu δ2HNiederschlag, δ18ONiederschlag und RHMDV Werten der Klimastationen. Die Anwendung des gekoppelten δ2Hn-Alkan-δ18OZucker Ansatzes auf das terrestrisches Klimaarchiv Maundi (Mt. Kilimanjaro, Tansania) erlaubte die Rekonstruktion von δ2HWasser und δ18OWasser und Tageszeit RH (RHD) während der letzten ≈ 100 ka für die Region Ostafrikas. Es besteht ein starker positiver Zusammenhang zwischen den Biomarker-basierten δ2HWasser, δ18OWasser Werten und dem Deuterium-Exzess des Blattwassers. Dies deutet darauf hin, dass der Niederschlagsmengen-Effekt auf die Niederschlagsisotopie für längere Zeitskalen keinen Einfluss hat. Um eine solide Basis für die Anwendung des gekoppelten δ2Hn-Alkan-δ18OZucker Ansatzes auf Seesedimente zu schaffen, wurde zunächst untersucht, wie zwischen dem terrestrischen und aquatischen Beitrag von sedimentären Zuckerbiomarkern unterschieden werden kann. Für die Spätglazialen-Frühholozänen Sedimente des Gemündener Maars (Westeifel, Deutschland) konnte gezeigt werden, dass Arabinose hauptsächlich terrestrischen Ursprungs ist, während Fucose und Xylose maßgeblich auf aquatischen Eintrag zurückzuführen sind. Basierend auf terrestrischen δ2Hn-Alkan und δ18OArabinose Ergebnissen, kann damit der gekoppelte δ2Hn-Alkan-δ18OZucker paleohygrometer Ansatzes etabliert werden. Die hiermit rekonstruierten RH Werte, welche die RH Bedingungen während der Vegetations- und Tageszeit widerspiegeln (RHdv), stellen die paradigmatische Vorstellung einer trockenen Jüngeren Dryas in Frage. Die Ergebnisse deuten eher darauf hin, dass die Jüngere Dryas relativ feucht begonnen hat und sich erst zum Ende dieser Periode ein trockeneres Klima einstellt hat. Zudem wird offensichtlich, dass die Schwankungen in RHdv im Frühholozän im Vergleich zur Übergangsphase zwischen Allerød und Jüngeren Dryas deutlich höher sind. Zuletzt sollte der gekoppelte δ2Hn-Alkan-δ18OZucker Ansatz auf die Sedimente des Bergsees (Südschwarzwald, Deutschland) übertragen werden. Jedoch zeigte sich, dass die Zuckerbiomarker im Bergsee maßgeblich aquatischen Ursprungs sind, was eine Kopplung von terrestrischen δ2Hn-Alkan mit δ18OZucker Ergebnissen verhindert. Zudem war auch keine Kopplung von aquatischen δ2Hn-Alkan mit δ18OZucker Ergebnissen möglich, da n-C23 nicht als robuster aquatischer Biomarker herangezogen werden kann. Die Ergebnisse der einzelnen Studien dieser Arbeit zeigen das große Potential des gekoppelten δ2Hn-Alkan mit δ18OZucker Ansatzes zur Ableitung von quantitativen hydroklimatischen Informationen. Es wird jedoch auch offensichtlich, dass insbesondere die Rekonstruktion von δ2HBlattwasser basierend auf δ2Hn-Alkan Werten fehlerbehaftet sein kann, was die Rekonstruktion von kleinen Schwankungen in δ2HWasser, δ18OWasser und RH limitiert. Zudem ist eine deutliche Unterscheidung zwischen terrestrischen und aquatischen Ursprungs der n-Alkan- und Zuckerbiomarker eine Grundbedingung für die erfolgreiche Anwendung des gekoppelten δ2Hn-Alkan-δ18OZucker Ansatzes auf Seesedimentarchive.