Photoionization of atoms with ultrashort XUV laser pulses at extreme intensities

Titelangaben

Kaiser, Benjamin:
Photoionization of atoms with ultrashort XUV laser pulses at extreme intensities.
Bayreuth , 2015 . - VI, 99 S.
( Dissertation, 2015 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

The present thesis is concerned with the photoionization dynamics of atoms exposed to high intense and ultrashort XUV-laser pulses of free-electron lasers. In particular, the influence of coherent dynamics of the electrons as well as the electron-electron interaction are in focus of this survey and the resulting signatures as Rabi oscillations and characteristic spectra of photoelectrons are analysed. Furthermore, different levels of theory are applied for one-dimensional model atoms, providing a systematically manner to pinpoint the features induced by coherent and correlated electron dynamics. To this end, the exact solution of the time-dependent Schrödinger equation is determined numerically for a two electron system. To surmount the limitation of the latter to systems with a small number of electrons, the time-dependent reduced density matrix formalism is implemented on the Hartree-Fock level as well as one level above and thus accounts also for a correlated electron-electron interaction. Furthermore, for the ionization of resonantly driven atomic bound states an extended two level system is discussed, resulting in an analytic solution. As a prime example of coherent quantum dynamics Rabi oscillations are studied in a two electron atom for a resonant laser coupling between the ground state and an excited bound state. In addition a single-photon absorption of the model atom in the excited bound state gives rise to an ionization process. It was found that the ground state occupation as a function of time exhibits damped Rabi oscillations. The ionization, which induces the damping, scales linearly with the field intensity. For the ion yields induced by a finite laser pulse a quadratic intensity scaling is observed for pulse lengths below the Rabi period. Consequently, at a critical pulse area the onset of Rabi cycles induces a transition between a quadratic and linear intensity scaling in the ion yields. In the high intensity regime the comparison between the results of a simplified solvable model, including only two bound states coupled to the ionization continuum, and the exact solution of the time-dependent Schrödinger equation reveals that the further excited localized states and the direct two-photon ionization of the ground state carry a non negligible contribution to the total ionization yields. Besides, a shift of the Rabi frequency compared to its value for an isolated level is found. The analytic solution of the simplified model manifests that the shift is related to the ionization. Thus, the higher ion yields observed for the time-dependent Schrödinger equation affect the respective Rabi frequency, acquiring a high renormalization of the Rabi frequency of an isolated system. Investigations for an off-resonant excitation prove that the basic dependency of the Rabi amplitudes and of the Rabi frequencies on the detuning coincides with the one known for the isolated two level system. The detuning additionally affects the renormalization of the Rabi frequency. Depending on the sign of the detuning a Rabi frequency larger or smaller than in the isolated two level system is observed. However, the direct two-photon ionization of the ground state gains in importance already at small intensities compared to the resonant excitation and affects the intensity scaling of the ion yields. In particular, for a large detuning the transition from a quadratic to a linear intensity scaling is determined by a competition between the direct two-photon ionization and the Rabi-assisted ionization instead of the critical pulse area needed for one Rabi cycle. For a fixed detuning the respective intensity at which the transition occurs is the same for all pulse durations as long as the ion yields do not reach the saturation regime. In addition, also signatures of the coexistence of different Rabi processes are observed as beats in the time evolution of the occupation of the ground state. The influence of correlated electron dynamics on the ionization process has been studied for a laser excitation in the vicinity of the single-photon ionization threshold of a helium model. The comparison between the time-dependent Hartree-Fock theory and the exact numerical solution of the Schrödinger equation reveals that correlation effects gain in importance at a high radiation intensity with a photon energy close to the threshold and strongly affect the time evolution of the ground state population. Furthermore, the momentum distributions of the electrons emitted in a double ionization process have been analysed. The characteristic signatures of different double ionization processes allow to separate their respective parts in the total double ionization yield. In case of the coexistence of a sequential two-photon and a non-sequential three-photon double ionization the individual ion yields scale quadratically and cubically with intensity. However, even though the three-photon double ionization dominates at high intensities its signature is not observed in the total ion yields. Instead, a power law with an exponent between two and three is found. Studying the temporal evolution of the two-electron momentum distribution reveals a broad peak at short times which becomes narrower with ongoing time. This feature reflects the energy-time uncertainty and indicates a strong coherent regime at short times. A further analysis of the temporal evolution of the double ionization yields for both electrons leaving the atom in the same direction exhibits signatures of a recapture process. Finally, the time-dependent reduced density matrix formalism is applied for an atom interacting with an ultrashort laser pulse. To this end, the Bogolyubov-Born-Green-Kirkwood-Yvon hierarchy is truncated one level above the mean field level and therefore correlations between electrons are included. The reduced one particle matrix and the two particle correlations are represented by the finite element discrete variable representation. The numerically obtained time traces of the Hartree-Fock orbitals forming the ground state are analysed for two, four and six electron atoms excited by an intense ultrashort XUV laser pulse. In order to identify correlation induced processes in the ionization dynamics, results for correlated electrons are compared with the time-dependent Hartree-Fock theory. In this manner, signatures of the shake-off ionization process and the Auger decay are found in the time evolution of the occupation of the Hartree-Fock orbitals.

Abstract in weiterer Sprache

Ziel dieser Arbeit ist die theoretische Behandlung der Photoionisation von Atomen durch hoch intensive Femtosekunden-XUV-Laserpulse von Freien-Elektronen-Lasern, wobei Einflüsse auf den Ionisationprozess durch kohärente Dynamik der Elektronen sowie der Wechselwirkung zwischen den Elektronen im Mittelpunkt der Untersuchungen stehen. Deren Auswirkungen, wie Rabioszillationen und charakteristische Spektren der Photoelektronen, werden in eindimensionalen Atommodellen auf unterschiedlichen Ausbaustufen der Theorie diskutiert. Der Vergleich zwischen Ergebnissen für verschiedene Ausbaustufen der Theorie ermöglicht eine systematische Analyse der Einflüsse von kohärenter Dynamik und der Elektron-Elektron-Wechselwirkung auf die Ionisation. Im Speziellen wird für ein Zweielektronenatommodell die exakte Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung numerisch bestimmt. Um deren Begrenzung auf Atome mit einer geringen Anzahl an Elektronen zu überwinden, wird die Anwendung des zeitabhängigen Formalismus der reduzierten Dichtematrix auf die Photoionisation erprobt. Diese Theorie wird auf der Hartree-Fock Stufe sowie auf einer Ausbaustufe, die Korrelationen der Elektronen berücksichtigt, implementiert. Die analytische Lösung eines erweiterten Zweiniveausystems unterstützt die Untersuchung einer resonante Anregungn zweier gebundener atomarer Zustände und deren Ionisation. Als Paradebeispiel für kohärente Quantendynamik werden Rabioszillationen in einem Zweielektronenatom für eine resonante Laserkopplung zwischen dem Grundzustand und einem angeregten gebunden Zustand analysiert. Der angeregte Zustand kann durch die Absorption eines Photons ionisiert werden. Die Grundzustandsbesetzung des Atoms zeigt gedämpfte Rabioszillationen, wobei die Dämpfung eine unmittelbare Folge der Ionisation des angeregten Zustands darstellt und linear mit der Intensität des Lasers skaliert. Im Fall einer kleinen Pulsfläche, die keinen abgeschlossen Rabizyklus induziert, zeigt die Ionisation als Funktion der Laserintensität eine quadratische Abhängigkeit. Das Einsetzen der Rabioszillationen bei einer kritischen Pulsfläche bedingt daher einen Übergang zwischen quadratischen und linearen Skalierungsverhalten der Ionisation bezüglich der Intensität. Für extrem hohe Intensitäten ergibt der Vergleich zwischen Ergebnissen eines vereinfachten Modells, das ein Zweiniveausystem an ein Kontinuum koppelt und der zeitabhängigen Schrödingergleichung, dass weitere in der exakten Lösung enthaltene gebundene Zustände sowie die direkte Zweiphotonenionisation des Grundzustandes einen zusätzlichen Beitrag zur Ionisation leisten. Außerdem weicht die im Modell ermittelte Rabifrequenz von der eines isolierten Zweiniveausystems ab. In der analytischen Lösung des vereinfachten Modells ist die Frequenzverschiebung eine direkte Folge der Ionisation. Daher beeinflusst die hohe Ionisation in der exakten Lösung die Rabifrequenz und führt zu einer starken Renormalisierung bezüglich der Rabifrequenz eines isolierten Zweiniveausystems. Weitere Analysen für den Fall einer offresonanten Kopplung zweier atomarer Zustände zeigen ähnliche Abhängigkeiten der Amplitude und der Frequenz der Rabi Oszillationen von der Verstimmung des Lasers bezüglich der Resonanzenergie wie in einem isolierten Zweiniveausystem. Zudem beinflusst die Verstimmung die Renormaliserung der Rabifrequenz. In Abhängigkeit von deren Vorzeichen wird meistens eine größere wie auch kleinere Rabifrequenz als in einem isolierten Zweiniveausystem gefunden. Daneben beobachtet man im Vergleich zu einer resonanten Anregung einen größeren Einfluss der direkten Zweiphotonenionisation des Grundzustandes auch bei niedrigen Intensitäten. Dieser wirkt sich auf den Übergang von einer quadratischen zu einer linearen Intensitätsabhängigkeit der Ionisation aus. Anstelle des Arguments der Pulsfläche, das für kleine Verstimmungen ähnlich wie bei resonanter Anregung den Skalierungsübergang auszeichnet, bestimmt für eine stärkere Verstimmung die Konkurrenz zwischen direkter Zweiphotonenionisation und Rabi-assistierter Ionisation das Skalierungsverhalten des Ionenertrages. Zudem erweisen sich Schwebungen im Zeitverlauf der Besetzung des Grundzustandes als Signatur einer Koexistenz zweier Rabiprozesse. Um Auswirkungen von Korrelationen zwischen Elektronen zu analysieren, wird die Photoionisation eines eindimensionalen Helium Atommodels in der Nähe der Einphoton\-ionisationsschwelle untersucht. Der Vergleich zwischen der zeitabhängigen Hartree-Fock-Theorie und der exakten Lösung der Schrödinger Gleichung zeigt, dass knapp über der Einfachionisationsschwelle für hohe Intensitäten starke Korrelationseffekte auftreten und den Zeitverlauf der Grundzustandsbesetzung stark beeinflussen. Zudem werden die verschiedenen Doppelionisationprozesse anhand ihrer charakteristischen Impulsverteilung zwischen den abgegebenen Elektronen identifiziert. Bei einer Koexistenz von nichtsequentieller Zwei- und sequentieller Dreiphotonendoppelionisation zeigen die jeweiligen Ionenerträge eine quadratische und kubische Intensitätsabhängigkeit. Dennoch resultiert die Dominanz des Dreiphotonenprozesses bei hohen Intensitäten nicht in das erwartete kubische Skalierungsverhalten der gesamten Doppel\-ionisa\-tion. Stattdessen folgt die Intensitätsabhängigkeit der gesamte Doppelionisation einem Potenzgesetz mit einem Exponent zwischen zwei und drei. Des Weiteren zeigt die Impulsverteilung der freien Elektronen zu kurzen Zeiten ein breites Maximum, das mit fortschreitender Zeit schmäler wird. Diese Signatur der Energie-Zeit-Unschärfe weist auf ein kohärentes Regime bei kurzen Zeiten hin. Eine Analyse des Anteils der Doppelionisation bei dem beide Elektronen das Atom in dieselbe Richtung verlassen zeigt Hinweise darauf, dass durch die Coulomb-Abstoßung zwischen den Elektronen eines von ihnen wieder vom Kern eingefangen wird. Der zeitabhängige Dichtematrix-Formalismus wurde zur Modellierung der Wechselwirkung zwischen einem eindimensionalen Atom Modell und einem ultrakurzen Laserpuls angewandt. Dafür wurde die Bogolyubov-Born-Green-Kirkwood-Yvon Hierarchie eine Stufe über der Hartree-Fock Stufe abgebrochen, wodurch Korrelationen zwischen den Elektronen berücksichtigt werden. Als Basisfunktionen für die Darstellung der reduzierten Ein- und Zweiteilchen Dichtematrizen wird eine Finite-Elemente-Methode verwendet. Die numerischen Ergebnisse für die Ionisation von Zwei-, Vier- und Sechselektronenatomen werden anhand der Besetzungen der Hartree-Fock-Orbitale des Grundzustandes als Funktion der Zeit analysiert. Um durch Korrelationen induzierte Prozesse in der Ionisation zu identifizieren, werden Ergebnisse für korrelierte Elektronen mit denen der Hartree-Fock-Stufe verglichen. Auf diese Weise konnten Signaturen gefunden werden, die auf Shake-off-Ionisation und Augerzerfälle hinweisen.