Optical Nanoantennas for Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Individual Nanosystems

Titelangaben

Schumacher, Thorsten:
Optical Nanoantennas for Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Individual Nanosystems.
Bayreuth , 2014 . - XVIII, 168 S.
( Dissertation, 2014 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

Die Arbeit befasst sich mit der ultraschnellen nichtlinearen Dynamik verschiedener Prozesse in individuellen metallischen und halbleitenden Nanostrukturen, ohne die Mittlung über Ensembles. Nanoobjekte mit einer Größe von nur wenigen Nanometern zeigen außergewöhnliche lineare wie auch nichtlineare optische Eigenschaften. Die zeitabhänginge Abweichung von linearer Licht-Materie Wechselwirkung wird mittels ultraschneller nichtlinearer Spektroskopie untersucht, bei einer Zeitauflösung von weniger als einer Pikosekunde. In der Erforschung einzelner Nanoobjekte, wie Quantenpunkte, Moleküle oder Nanopartikel, ist das bereits schwache nichtlineare Signal von makroskopischer Materie weiter verringert. Optische Nanoantennen, bestehend aus plasmonischen Nanoobjekten, erhöhen lokal die Licht-Materie Wechselwirkung und bieten ein neues Hilfsmittel um zuvor unzugängliche Größen des Nanokosmos zu untersuchen. Die Entwicklung und Anwendung solcher Antennen zur Verstärkung ultraschneller nichtlinearer Signale von einzelnen Nanoobjekten soll erstmalig umgesetzt werden und erfordert hochsensitive experimentelle Methoden und eine gezielte Modellierung und Optimierung wobei numerischen Lösungsverfahren und Modellbildung zum Einsatz kommen. Im ersten Teil der Arbeit wird auf unsere Methode der hochsensitiven ’zeitabhängigen differenziellen Transmissions-Spektroskopie’ eingegangen, gefolgt von den Erweiterungen für zeitaufgelösten ’Einzelphotonen Photolumineszenz-Spektroskopie’ und ’Dunkelfeld-Spektroskopie’. Weiterhin bieten wir einen Überblick über die entwickelten und angewandten numerischen Modelle, welche als Basis unserer theoretischen Arbeit dienen. Im Besonderen wird ein Modell zur Vorhersage der polarisationsabhängigen Emission höherer Harmonischer von komplexen Nanostrukturen vorgestellt und diskutiert. Der nächsten Abschnitt befasst sich mit der erstmaligen Realisierung einer optischen Nanoantenne zur Verstärkung eines extrem schwachen nichtlinearen Signals. Zu diesem Zweck verwenden wir die zeitabhängige Modulation der optischen Eigenschaften eines einzelnen Gold-Nanopartikels, verursacht durch dessen mechanische Oszillationen. Die Antenne wird durch eine zweite, größere Nanostruktur realisiert und befindet sich im Abstand von nur wenigen Nanometern zum untersuchten Nanopartikel.Die Wechselwirkung zwischen beiden Nanoobjekten und die angestrebte Antennenverstärkung kann im Rahmen der Plasmonhybrisierung verstanden werden. Dabei wird das schwache, nichtlineare Signal des Nanopartikels auf das starke Trägersignal der Antenne moduliert. Wir bieten eine detaillierte Einführung in die theoretische Modellierung und experimentelle Analyse. Die gute Übereinstimmung bestätigt die Analogie zu bekannten Radiofrequenzantennen die bei niedereren Frequenzen arbeiten. Im Weiteren ermöglicht unsere hochsensible Methode zum ersten Mal die spektral aufgelöste Untersuchung von ultraschnellen Ladungsträgerdynamiken innerhalb quantisierter Zustände eines einzelnen CdSe Nanodrahtes. Wir messen das anregungsinduzierte Bleichen unterschiedlicher Exzitonenübergänge und erhalten Einsicht in zuvor versteckte Prozesse und Größen wie zum Beispiel die zeitabhängige Population verschiedener Zustände. Die beobachteten Phänomene spielen sich auf unterschiedlichen Zeitskalen ab und werden im Einzelnen diskutiert. Weiterhin finden wir Hinweise für Reabsorptionsprozesse von emittierten Photonen. Zuletzt untersuchen und diskutieren wir die Wechselwirkung zwischen einem einzelnen CdSe Nanodraht und einer plasmonischen Antenne. Der letzte Teil der Arbeit bietet eine allgemeine Diskussion von optischen Nanoantennen. Zu diesem Zweck verwenden wir einen Punkt-Dipol Ansatz auf Basis der ’Discrete Dipole Approximation’, um im Weiteren besonderen Wert auf die elementaren Wechselwirkungsmechanismen zwischen Nanopartikel und Antenne zu legen. Weiterhin erlaubt uns der stark reduzierte Rechenaufwand riesige, zuvor unzugängliche Parameterräume zu analysieren. Wir verwenden die Methode und diskutieren die relevanten Eigenschaften einer optischen Nanoantenne mit maximaler Effizienz. Mittels der Implementierung eines genetischen Algorithmus bieten wir einen ersten Schritt zum Auffinden optimaler Mehr-Teilchen Antennengeometrien.

Abstract in weiterer Sprache

The thesis considers the ultrafast nonlinear dynamics of various processes in individual metallic and semiconductor nanostructures without averaging over ensembles. Single nanoobjects with a size of a few nanometers show exceptional linear and nonlinear optical behavior. Ultrafast nonlinear spectroscopy investigates the time dependent deviations from linear light-matter interaction with sub-picosecond temporal resolution. The already weak nonlinear response of bulk matter is reduced further when single nanoobjects such as quantum dots, molecules, or nanoparticles are investigated. Optical nanoantennas, composed of plasmonic nanostructures, are a novel tool to investigate previously unattainable dimensions in the nanocosmos by locally increasing the light-matter interaction. We aim for the theoretical development and first experimental realization of an optical antenna to enhance the ultrafast nonlinear response of a single nanoobject. This requires highly sensitive experimental methods and efficient modeling and optimization techniques by applying various numerical methods and models. First, we introduce our method of highly sensitive and shot-noise limited transient differential transmission spectroscopy, followed by the implementation of a time-resolved single photon counting photoluminescence setup and dark-field spectroscopy setup. We provide an overview on the developed and applied numerical models which form the basis of our theoretical work. In particular, we introduce a model to predict the polarization dependent higher harmonic emission of complex nanostructures. In the next part, we demonstrate for the first time how an extremely weak nonlinear signal can be enhanced by an optical nanoantenna. For this purpose we use the transient optical response of a mechanically oscillating single gold nanodisc. The antenna is a second gold nanodisc with a larger diameter and placed closely to the particle under study. In this configuration, the antenna enhancement can be understood in the plasmon hybridization framework, where the antenna-nanoparticle interaction modulates the weak nonlinear response of the nanoparticle on the much stronger antenna signal. We provide a detailed introduction to the theoretical modeling and the experimental analyses. The good agreement supports the picture of modulating the desired signal of a tiny nanoparticle on a strong carrier signal of the antenna, in analogy to radio-frequency equivalents. Furthermore, our sensitive pump-probe setup allows us to investigate for the first time spectrally resolved ultrafast carrier dynamics in quantum confined states of a single CdSe nanowire. We measure the pump induced bleaching of several excitonic transitions which gives insight into previously hidden processes and numbers such as the time dependent population of various states. We discuss the observed characteristic short and long living phenomena and find indications for re-absorption processes of emitted photons. Finally, we investigate and discuss the interaction between a single CdSe wire and a plasmonic nanoantenna. In the last part of the thesis we provide a general discussion about optical nanoantennas. For this purpose, we introduce a point dipole approach, based on the discrete dipole approximation method, and focus on the fundamental interaction mechanisms between nanoparticle and antenna. Furthermore, the strongly reduced computation effort allows us to analyse previously unattainable, large parameter spaces. The method is applied to investigate the crucial antenna parameters to achieve maximum efficiency. By implementing a genetic algorithm we provide a first step to find optimized many-particle antenna geometries.