Double-Edged Sword of Viscoelasticity in Self-Healing Conductive Composites

Titelangaben

Milkin, Pavel:
Double-Edged Sword of Viscoelasticity in Self-Healing Conductive Composites.
Bayreuth , 2025 . - 153 S.
( Dissertation, 2025 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT )

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Abstract

The e-waste problem is a significant global issue, characterized by the rapid accumulation of discarded electronic devices, which contain hazardous substances that pose severe environmental and health risks if not properly managed1. The improper disposal of e-waste can lead to contamination of soil and water, causing long-term ecological damage and health issues. Self-healing materials offer a promising solution to mitigate the e-waste crisis. These materials can autonomously repair damage, thereby extending the lifespan of electronic devices and reducing the need for frequent replacements. By incorporating self-healing properties into electronics, the durability and reliability of devices can be enhanced and lead to a substantial reduction in e-waste generation. Additionally, self-healing materials can integrate other beneficial properties such as biodegradability and biocompatibility, further contributing to environmentally friendly electronic products. A typical approach to creating self-healing electronics involves the combination of a self-healing polymer matrix and functional fillers to form a composite material. However, there is still a lack of comprehensive data on the interactions between self-healing polymers and functional fillers, which is crucial for optimizing the performance and self-healing efficiency of these composites. The aim of this work is to investigate thoroughly the electromechanical dynamics trends and applicability limits of conductive self-healing composites based on self-healing viscoelastic liquid and carbon fillers for soft wearable electronics. It is envisioned that the healing of these composites is not autonomous2, as can be found in literature, and it is still necessary to understand the healing conditions and the best performance. The novelty of this work is the qualitative and quantitative evaluation of self-healing polymer – carbon filler interaction and approaching their performance and self-healing limits. The work includes a thorough investigation of PDMS-carbon based self-healing conductive composites dynamics through mechanical spectroscopy and electromechanical characterization and projecting obtained knowledge on the real device. The influence of varying polymer relaxation time and filler aspect ratio on self-healing properties has been discussed and explored through mechanical spectroscopy, electrical impedance spectroscopy, and different rheology techniques. The wearable strain sensor was fabricated based on investigated self-healing composites and demonstrated the applicability of the material as well as its practical limitations. Overall, in this work, it was shown, that in order to obtain the high self-healing ability of the material, the polymer flowability and particle mobility (weak particle network) should not be compromised, though it could lead to low conductivity. To obtain high conductivity, a strong filler network must be created, but then the mobility of the polymer chains and particles, and as a consequence the healing, will be limited. Thus, it is a double-edged sword working with self-healing viscoelastic blends: either we sacrifice mechanical and healing properties or electrical. The fabricated wearable strain sensor confirmed the aforementioned conclusions.

Abstract in weiterer Sprache

Das Problem des Elektroschrotts ist ein bedeutendes globales Problem, welches durch die rasche Anhäufung ausrangierter elektronischer Geräte verursacht wird. Diese Geräte enthalten gefährliche Stoffe, die bei unsachgemäßer Entsorgung schwere Umwelt- und Gesundheitsrisiken darstellen. Die unsachgemäße Entsorgung von Elektroschrott kann zu einer Verunreinigung von Boden und Wasser führen und langfristige ökologische Schäden und Gesundheitsprobleme verursachen. Selbstheilende Materialien bieten eine vielversprechende Lösung zur Entschärfung der E-Müll-Krise. Diese Materialien können Schäden selbstständig reparieren, wodurch sich die Lebensdauer elektronischer Geräte verlängert, und die Notwendigkeit eines häufigen Austauschs reduziert. Durch die Einbindung selbstheilender Eigenschaften in die Elektronik können die Haltbarkeit und Zuverlässigkeit von Geräten erhöht und die Erzeugung von Elektroschrott erheblich reduziert werden. Darüber hinaus können selbstheilende Materialien auch andere vorteilhafte Eigenschaften wie biologische Abbaubarkeit und Biokompatibilität aufweisen, was einen weiteren Beitrag zu umweltfreundlichen Elektronikprodukten leistet. Ein typischer Ansatz zur Herstellung selbstheilender Elektronik besteht in der Kombination einer selbstheilenden Polymermatrix mit funktionellen Füllstoffen zu einem Verbundmaterial. Es mangelt jedoch noch an umfassenden Daten über die Wechselwirkungen zwischen selbstheilenden Polymeren und funktionellen Füllstoffen, die für die Optimierung der Leistung und der Selbstheilungseffizienz dieser Verbundwerkstoffe von entscheidender Bedeutung sind. Das Ziel dieser Arbeit ist es, die elektromechanischen Dynamiktrends und die Grenzen der Anwendbarkeit von leitfähigen selbstheilenden Verbundwerkstoffen auf der Grundlage einer selbstheilenden viskoelastischen Flüssigkeit und eines Kohlenstofffüllstoffs für weiche tragbare Elektronik gründlich zu untersuchen. Es wird davon ausgegangen, dass die Heilung dieser Verbundwerkstoffe nicht autonom erfolgt, wie in der Literatur zu lesen ist, und es ist immer noch notwendig, die Heilungsbedingungen und die beste Leistung zu verstehen. Die Neuheit dieser Arbeit besteht in der qualitativen und quantitativen Bewertung der Wechselwirkung zwischen selbstheilendem Polymer und Kohlenstofffüllstoff und in der Annäherung an ihre Leistung und Selbstheilungsgrenzen. Die Arbeit umfasst eine gründliche Untersuchung der Dynamik von selbstheilenden leitfähigen Verbundwerkstoffen auf PDMS-Kohlenstoffbasis durch mechanische Spektroskopie und elektromechanische Charakterisierung sowie die Projektion der gewonnenen Erkenntnisse auf das reale Gerät. Der Einfluss der unterschiedlichen Polymerrelaxationszeit und des Füllstoff-Seitenverhältnisses auf die Selbstheilungseigenschaften wurde diskutiert und durch mechanische Spektroskopie, elektrische Impedanzspektroskopie und verschiedene rheologische Techniken untersucht. Der tragbare Dehnungssensor wurde auf der Grundlage der untersuchten selbstheilenden Verbundwerkstoffe hergestellt und demonstrierte die Anwendbarkeit des Materials sowie seine praktischen Grenzen. Insgesamt konnte in dieser Arbeit gezeigt werden, dass für eine hohe Selbstheilungsfähigkeit des Materials die Fließfähigkeit des Polymers und die Partikelmobilität (schwaches Partikelnetzwerk) nicht beeinträchtigt werden sollten, die Leitfähigkeit jedoch gering sein wird. Um eine hohe Leitfähigkeit zu erreichen, muss ein starkes Füllstoffnetzwerk geschaffen werden, was jedoch die Mobilität der Polymerketten und Partikel und folglich die Heilung eingeschränkt. Die Arbeit mit selbstheilenden viskoelastischen Mischungen ist also ein zweischneidiges Schwert: Entweder wir opfern die mechanischen und heilenden Eigenschaften oder die elektrischen. Der hergestellte tragbare Dehnungssensor bestätigt die oben genannten Schlussfolgerungen.