Experimental constraints on the compositions and thermal regimes of terrestrial planetary interiors

Titelangaben

Man, Lianjie:
Experimental constraints on the compositions and thermal regimes of terrestrial planetary interiors.
Bayreuth , 2025 . - VIII, 217 S.
( Dissertation, 2025 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT )

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Abstract

Information on the structure and thermal regimes within the interiors of the terrestrial planets is crucial for understanding their formation, differentiation and internal dynamic processes. This can only be achieved, however, by interpreting geophysical and geochemical observations using experimental studies of planetary materials under the relevant conditions. In this thesis constraints are placed on the compositions and conditions within planetary interiors through the use of several novel high-pressure and temperature experimental approaches. The first part of this work examines the solubility of Al2O3 in ferropericlase, a mineral found as an inclusion in sub-lithospheric diamonds, and explores whether the resulting relationship can be used to interpret the temperatures and pressures at which such diamonds form. A series of high-pressure multi-anvil experiments were conducted in the MgO-FeO-Al2O3 system at pressures between 15 and 50 GPa and temperatures up to 2623 K. The results reveal that Al2O3 solubility in periclase is strongly temperature-dependent, decreases with increasing pressure within the investigated conditions, and is only minimally affected by FeO incorporation. Thermodynamic modeling, using data from this study and the literature, indicates that mantle ferropericlase Al2O3-contents cannot be greater than 0.5 mol.% under present day adiabatic mantle temperatures and will also go through a minimum at mantle transition zone conditions. These findings exclude a number of Al-rich ferropericlase inclusions found in natural diamonds from being formed in the transition zone, unless mantle temperatures were super-adiabatic. This subset of inclusions likely formed either at the base of the upper mantle or the top of the lower mantle, but must have formed at near adiabatic temperatures. The majority of ferropericlase inclusions have Al2O3 contents that would be consistent with formation in the transition zone at near slab temperatures, but could still have been formed at higher temperatures if Al2O3 activities were low. Chapter 5 is an experimental investigation performed to interpret seismic data from the InSight mission on Mars in terms of the concentration of light alloying element in the Martian core. Understanding the influence of light elements on the elastic properties of liquid iron under high pressure and temperature conditions is crucial for characterizing the composition of planetary cores, which is the key to understanding how they were formed. In this subproject, a series of P-wave velocity and density measurements on Fe and Fe-S liquids were conducted at pressures up to 17.8 GPa and temperatures up to 2273 K, using ultrasonic interferometry, the Beer-Lambert method, and a combination of angular and energy-dispersive X-ray diffraction techniques. The melting curve of Fe and the density of solid FeS were also experimentally constrained to facilitate thermodynamic modeling. By integrating these results with literature data on thermodynamic properties at ambient pressure and the melting curves of Fe and FeS, a self-consistent thermodynamic model for the Fe-FeS system was developed under conditions relevant to the Martian core. The results indicate that sulfur lowers both the density and P-wave velocity of liquid Fe under Martian core conditions. To account for the observed density deficit in the Martian core, at least 20 wt.% sulfur would be required. However, such high sulfur concentrations would lower the P-wave velocity of liquid Fe, most significantly at the top of the Martian core, which conflicts with seismic observations from the InSight mission. This indicates that significant proportions of other light elements, such as carbon or hydrogen, are most likely required alongside sulfur to explain the large density deficit while maintaining the apparent high P-wave velocity in the Martian core. The last part of this work presents the first crystal structure refinement of a high-pressure sulfide phase with the formula Fe4+xS3, which is potentially stable under Martian inner core conditions. As Fe4+xS3 is unstable at ambient conditions, the crystal structure was solved using in situ high-pressure single-crystal X-ray diffraction. The structure, with space group Pnma, comprises four edge-sharing Fe-S square pyramids and one semi-occupied interstitial Fe site, which allows the stoichiometry to vary from x=0 to 1. Measurements of volumes and chemical compositions confirm that the iron content in Fe4+xS3 increases with temperature, approaching the stoichiometry of Fe5S3 under conditions compatible with those of the Martian inner core. Further measurements confirm that Fe4+xS3 has a higher density than the liquid Martian core and its formation is consistent with estimates for the core’s sulfur concentration. Although a Maritain inner core has so far not been detected, it can be shown that a Fe4+xS3 inner core would crystalize if temperatures fall below 1960 (±105) K, at the center of Mars, which is still within the range of estimates for the temperature at these conditions.

Abstract in weiterer Sprache

Informationen über die Struktur und die thermischen Verhältnisse im Inneren der terrestrischen Planeten sind entscheidend für das Verständnis ihrer Entstehung, Differenzierung und internen dynamischen Prozesse. Dies kann jedoch nur erreicht werden, indem geophysikalische und geochemische Beobachtungen durch experimentelle Untersuchungen von planetarischen Materialien unter den entsprechenden Bedingungen interpretiert werden. In dieser Arbeit werden die Zusammensetzung und die Bedingungen im Inneren von Planeten durch den Einsatz mehrerer neuartiger experimenteller Hochdruck- und Temperaturmethoden untersucht. Im ersten Teil dieser Arbeit wird die Löslichkeit von Al2O3 in Ferroperiklas untersucht, einem Mineral, das als Einschluss in sublithosphärischen Diamanten vorkommt, und es wird untersucht, ob die sich daraus ergebende Beziehung zur Interpretation der Temperaturen und Drücke, bei denen sich solche Diamanten bilden, verwendet werden kann. Eine Serie von Hochdruck-Multi-Anvil-Experimenten wurde im MgO-FeO-Al2O3-System bei Drücken zwischen 15 und 50 GPa und Temperaturen bis zu 2623 K durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Al2O3-Löslichkeit in Periklas stark temperaturabhängig ist, mit zunehmendem Druck innerhalb der untersuchten Bedingungen abnimmt und nur geringfügig durch Zugabe von FeO beeinflusst wird. Thermodynamische Modellierungen unter Verwendung von Daten aus dieser Studie und der Literatur zeigen, dass der Al2O3-Gehalt von Ferroperiklas im Erdmantel bei den heutigen adiabatischen Manteltemperaturen nicht höher als 0,5 Mol-% sein kann und dass bei den Bedingungen in der Mantelübergangszone ebenfalls ein Minimum erreicht wird. Diese Erkenntnisse schließen aus, dass eine Reihe von Al-reichen Ferroperiklas-Einschlüssen, die in natürlichen Diamanten gefunden wurden, in der Übergangszone entstanden sind, es sei denn, die Temperaturen im Mantel waren superadiabatisch. Diese Untergruppe von Einschlüssen bildete sich wahrscheinlich entweder an der Basis des oberen Mantels oder an der Obergrenze des unteren Mantels, muss sich aber bei nahezu adiabatischen Temperaturen gebildet haben. Die meisten Ferroperiklas-Einschlüsse weisen Al2O3-Gehalte auf, die mit einer Bildung in der Übergangszone bei Temperaturen übereinstimmen, die dort innerhalb einer subduzierten Platte herrschen, könnten aber auch bei höheren Temperaturen gebildet worden sein, wenn die Al2O3-Aktivitäten gering waren. Kapitel 5 ist eine experimentelle Untersuchung zur Interpretation seismischer Daten der InSight-Mission auf dem Mars im Hinblick auf die Konzentration leichter Legierungselemente im Marskern. Das Verständnis des Einflusses leichter Elemente auf die elastischen Eigenschaften von flüssigem Eisen unter hohen Druck- und Temperaturbedingungen ist von entscheidender Bedeutung für die Charakterisierung der Zusammensetzung planetarer Kerne, die der Schlüssel zum Verständnis ihrer Entstehung ist. In diesem Teilprojekt wurde eine Reihe von P-Wellen-Geschwindigkeits- und Dichtemessungen an Fe- und Fe-S-Schmelzen bei Drücken bis zu 17,8 GPa und Temperaturen bis zu 2273 K durchgeführt, wobei Ultraschall-Interferometrie, die Beer-Lambert-Methode und eine Kombination von Winkel- und Energie-dispersiven Röntgenbeugungstechniken eingesetzt wurden. Die Schmelzkurve von Fe und die Dichte von festem FeS wurden ebenfalls experimentell bestimmt, um die thermodynamische Modellierung zu erleichtern. Durch die Integration dieser Ergebnisse mit Literaturdaten zu thermodynamischen Eigenschaften bei Umgebungsdruck und den Schmelzkurven von Fe und FeS wurde ein selbstkonsistentes thermodynamisches Modell für das Fe-FeS-System unter den für den Marskern relevanten Bedingungen entwickelt. Die Ergebnisse zeigen, dass Schwefel sowohl die Dichte als auch die P-Wellengeschwindigkeit von flüssigem Fe unter den Bedingungen des Marskerns verringert. Um das beobachtete Dichtedefizit im Marskern zu erklären, wären mindestens 20 Gew.-% Schwefel erforderlich. Solch hohe Schwefelkonzentrationen würden jedoch die P-Wellen-Geschwindigkeit von flüssigem Fe stark verringern, vor allem im oberen Teil des Marskerns, was im Widerspruch zu den seismischen Beobachtungen der InSight-Mission steht. Dies deutet darauf hin, dass neben Schwefel höchstwahrscheinlich erhebliche Anteile anderer leichter Elemente wie Kohlenstoff oder Wasserstoff erforderlich sind, um das große Dichtedefizit auszugleichen und gleichzeitig die scheinbar hohe P-Wellen-Geschwindigkeit im Marskern aufrechtzuerhalten. Im letzten Teil dieser Arbeit wird die erste Kristallstrukturverfeinerung einer Hochdruck-Sulfidphase mit der Formel Fe4+xS3 vorgestellt, die unter den Bedingungen des inneren Marskerns potenziell stabil ist. Da Fe4+xS3 bei Umgebungsbedingungen instabil ist, wurde die Kristallstruktur mit Hilfe der In-situ-Hochdruck-Einzelkristall-Röntgenbeugung gelöst. Die Struktur mit der Raumgruppe Pnma umfasst vier über die Kanten verbundene Fe-S-Quadratpyramiden und einen halbbesetzten Fe-Zwischengitterplatz, wodurch die Stöchiometrie von x=0 bis 1 variieren kann. Messungen des Volumens und der chemischen Zusammensetzung bestätigen, dass der Eisengehalt in Fe4+xS3 mit der Temperatur zunimmt und sich der Stöchiometrie von Fe5S3 unter Bedingungen nähert, die mit denen des inneren Marskerns kompatibel sind. Weitere Messungen bestätigen, dass Fe4+xS3 eine höhere Dichte hat als der flüssige Marskern, und seine Bildung stimmt mit den Schätzungen für die Schwefelkonzentration des Kerns überein. Obwohl ein innerer Marskern bisher nicht nachgewiesen werden konnte, lässt sich zeigen, dass ein innerer Fe4+xS3-Kern kristallisieren würde, wenn die Temperaturen im Zentrum des Mars unter 1960 (±105) K fallen, was noch im Bereich der Abschätzungen für die Temperatur unter diesen Bedingungen liegt.