Transport times and retention as tools to understand temporal and spatial nitrogen dynamics in catchments

Titelangaben

Ehrhardt, Sophie:
Transport times and retention as tools to understand temporal and spatial nitrogen dynamics in catchments.
Bayreuth , 2022 . - II, 118 S.
( Dissertation, 2022 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

Volltext

	Format: PDF Name: Phd_thesis_Ehrhardt_EPub.pdf Version: Veröffentlichte Version Verfügbar mit der Lizenz Deutsches Urheberrechtsgesetz. Das Dokument darf zum eigenen Gebrauch kostenfrei genutzt werden. Darüber hinaus bedürfen die Vervielfältigung, Bearbeitung, Verbreitung und jede Art der Verwertung der schriftlichen Zustimmung des jeweiligen Rechteinhabers.
	Download (21MB)

Abstract

Excess nitrogen (N) deteriorates water quality and causes eutrophication of surface waters. Regulations to reduce anthropogenic N inputs to the biosphere often show no or only delayed effects in receiving surface waters, hinting at large legacy N stores built up in soils (biogeochemical legacy) and groundwater (hydrological legacy). However, due to the high complexity of interacting hydrological and biogeochemical processes in catchments, legacy stores are poorly understood. This PhD project aims to advance the knowledge about these N legacy stores across a large variety of European catchments. The main objective was a quantification and separation of N retention mechanisms in catchments: legacy stores and removal via denitrification, to contribute to a more effective and science-based water quality management. To this end, the PhD work was designed in three studies. Although facing differences in data availability and testing different methods, all studies associated long-term N inputs with observed riverine nitrate concentrations and loads. A key method applied here, was the adaption of the travel time concept (Kirchner et al. 2000) to infer catchment-scale N transport times from time series of diffuse N input and riverine N output. The first study (Study 1) focused on the Central German Holtemme catchment, which is divided into three nested subcatchments with an increasing agricultural impact. Due to this gradient and an agricultural history with strong temporal shifts in fertilizer usage, the catchment was well suited to enable a better process understanding of N transport through subcatchments. In the second study (Study 2) long-term data from 16 French catchments were investigated to determine legacy stores and their controls. Study 2 used the Generalized Likelihood Uncertainty Estimation (GLUE) approach for the quantification in the hydrologic N transport timescales. By merging findings and methods from Study 1 and 2, Study 3 advanced the knowledge about the temporal and spatial variation of N retention mechanisms. In a large-scale setting, retention mechanisms and their dominant controls were analyzed across 238 diverse western European catchments. The catchment in Study 1 showed an overall N retention of 88 %. The log-normal transfer functions, fitted to the input-output data from different subcatchments and seasons, yielded highest N exports 7 – 22 years after the N input. In line with an inter-annual shift in concentration-discharge relations observed in the stream, Study 1 concluded a dominant hydrologic legacy. The temporal riverine N dynamics were dominantly shaped by a seasonally changing activation of differently loaded subsurface flow paths. Based on the identified dominance of hydrologic N legacy, the study suggested measures that trigger denitrification to avoid future massive release of N that is still present in the groundwater. In the western French catchments (Study 2), 45 – 88 % of the diffuse N input was retained within the catchments, two-thirds of which were attributed to storage in the topsoil. Although this biogeochemical legacy in the soil was different to the hydrologic N legacy in the Holtemme catchment (Study 1), the overall high retention was comparable in both studies. While differences in N retention between the catchments could be explained by differences in average runoff, the varying peak exports (2 – 14 years after N input) were partly attributable to spatial differences in the lithology. Due to the N accumulation in the soil, the study suggested that catchment management should address the recycling of the stored soil N through agroecosystem practices. The large-scale analysis in Study 3, conducted across diverse catchment settings, showed a median of peak exports of 5 years after the input (up to 34 years) with longer transport times being evident in catchments with high potential evapotranspiration and low precipitation seasonality. On average, almost three quarters of the diffuse N input were retained in the catchments with a retention efficiency that was specifically high in catchments with low specific discharge and thick, unconsolidated aquifers. This study confirmed a wide-spread presence of strong N retention across western European catchments. Given the overall short transport times but high retention of N, Study 3 concluded a dominance of biogeochemical legacy rather than groundwater N storage or substantial N removal via denitrification in catchments across western Europe. In line with Study 2, management should aim to recycle accumulated soil N to prevent long-term leaching, which poses a risk to aquatic ecosystems. In summary, the three studies advanced the knowledge of the N dynamics and their spatial variation at catchment scale, relevant to management. By the use of differing and partly refined methods, the data driven input-output-assessment highlighted the interplay between biogeochemical processes, hydrological transport and anthropogenic activities. This improved knowledge on catchment response and its controls is useful in developing strategies for more effective water quality management. Along those lines, this PhD project proposed methods to assess the most promising locations for the implementation of measures. Based on this, catchment managers can develop science-based concepts to efficiently tackle the N legacy components and to curb current N losses to rivers.

Abstract in weiterer Sprache

Massive Stickstoff-Einträge (N) belasten die Wasserqualität unserer Trinkwasserressourcen und verursachen die Eutrophierung von Oberflächengewässern. Zahlreiche Regelungen zur Reduzierung des anthropogenen N-Eintrags in die Biosphäre zeigen oft keine oder nur verzögerte Effekte in den Oberflächengewässern, was auf ein großes, gespeichertes N-Vermächtnis in Böden (biogeochemisches Vermächtnis) und im Grundwasser (hydrologisches Vermächtnis) schließen lässt. Aufgrund der komplexen Interaktionen zwischen hydrologischen und biogeochemischen Prozessen in Einzugsgebieten sind solche Vermächtnisse bisher wenig verstanden. Die vorliegende Dissertation erweitert das Wissen über diese Vermächtnisse über eine große Bandbreite an europäischen Einzugsgebieten. Ein Hauptziel der Arbeit war eine Quantifizierung und Differenzierung der Retentionsmechanismen, die zusätzlich zu den beiden Vermächtnissen im Boden und Grundwasser auch die N-Freisetzung mittels Denitrifikation umfassen. Diese Ergebnisse sollen zu einem effektiveren Wasserqualitätsmanagement beitragen. Die kumulative Dissertation umfasst drei wissenschaftliche Studien. Trotz der unterschiedlichen Methoden und verfügbaren Daten vergleichen alle drei Studien Langzeitdaten von N-Einträgen mit Nitratkonzentrationen und -exporten im Fluss. Eine wichtige Methode, die hier angewandt wurde, war die Übertragung des Verweilzeitenkonzepts (Kirchner et al., 2000), um aus Zeitreihen des diffusen N-Eintrags und des flussgebundenen N-Austrags auf die N-Transportzeiten im Einzugsgebiet zu schließen. Die erste Studie (Studie 1) untersucht das mitteldeutsche Holtemme-Einzugsgebiet, welches in drei verschachtelte Teileinzugsgebiete mit zunehmender landwirtschaftlicher Nutzung gegliedert ist. Aufgrund dieses Gradienten und starker zeitlicher Variationen im Düngemitteleinsatz ist das Einzugsgebiet gut geeignet, um ein besseres Prozessverständnis des N-Transports durch die Teileinzugsgebiete zu ermöglichen. In der zweiten Studie (Studie 2) werden Langzeitdaten aus 16 französischen Einzugsgebieten verwendet, um die Art des Vermächtnisses und deren Einflussfaktoren zu bestimmen. Für die Quantifizierung des N-Transports dient der Ansatz der Generalized Likelihood Uncertainty Estimation (GLUE). Durch die Zusammenführung von Erkenntnissen und Methoden aus beiden vorangegangenen Studien erweitert Studie 3 das Wissen über die zeitliche und räumliche Variation der N-Retentionsmechanismen. In einer großräumigen Analyse werden diese und ihre dominanten Einflussfaktoren in 238 verschiedenen westeuropäischen Einzugsgebieten analysiert. Studie 1 zeigt, dass 88 % der N-Einträge im Holtemme-Einzugsgebiet zurückgehalten wurden. Die log-normalen Transferfunktionen aus den drei Teileinzugsgebieten zu den unterschiedlichen Jahreszeiten ergaben die höchsten N-Exporte 7 bis 22 Jahre nach dem N-Eintrag. In Kombination mit inter-annualen Veränderungen der Konzentrations-Abfluss-Beziehungen schloss Studie 1 auf die Dominanz eines hydrologischen Vermächtnisses. Die saisonale N-Dynamik im Fluss wird maßgeblich durch die jahreszeitlich wechselnde Aktivierung von unterschiedlich stark belasteten Fließpfaden des Grundwassers geprägt. Basierend auf den Erkenntnissen über die Dominanz des hydrologischen Vermächtnisses wurden in der Studie denitrifikationsbegünstigende Maßnahmen vorgeschlagen, um einer zukünftigen massiven N-Freisetzung aus dem Grundwasser entgegenzuwirken. In den westfranzösischen Einzugsgebieten (Studie 2) wurden 45—88 % des diffusen N-Eintrags in den Einzugsgebieten zurückgehalten, von denen zwei Drittel im Oberboden vermutet werden. Trotz des anderen Speicherorts im Gegensatz zu dessen aus Studie 1 konnte eine massive Retention des N-Eintrags bestätigt werden. Während die N-Retentionen mit den durchschnittlichen Abflüsssen korreliert waren, konnten die unterschiedlichen Zeitversätze des hydrologischen N-Exports (2 – 14 Jahre nach N-Eintrag) teilweise mit räumlichen Unterschieden in der Lithologie erklärt werden. Aufgrund der abgeleiteten N-Akkumulation im Boden könnte ein Einzugsgebietsmanagement den gespeicherten N durch effiziente Agrarökosystempraktiken sinnvoll recyceln. Studie 3, die eine breite Variation an Einzugsgebietseigenschaften abdeckt, zeigte den Hauptexport im Fluss 5 Jahre (bis zu 34 Jahre) nach den Einträgen, wobei lange Versätze in Einzugsgebieten mit hoher potenzieller Evapotranspiration und geringer Niederschlagssaisonalität zu beobachten waren. Im Durchschnitt wurden fast drei Viertel des diffusen N-Eintrags in den Einzugsgebieten zurückgehalten, wobei Einzugsgebiete mit geringem spezifischem Abfluss und mächtigen, nicht konsolidierten Grundwasserleitern besonders effektiv N zurückhalten konnten. Darüber hinaus bestätigte auch diese Studie die massive Retention von N-Einträgen in westeuropäischen Einzugsgebieten. In Anbetracht der kurzen Transportzeiten, der hohen Retentionen und der vorhandenen Einzugsgebietscharakteristika schloss Studie 3 auf eine weit verbreitete Dominanz des biogeochemischen Vermächtnisses, während dem hydrologischen Vermächtnis und der N-Freisetzung durch Denitrifikation nur untergeordnete Rollen zukamen. Wie in Studie 2 empfohlen, sollte das Einzugsgebietsmanagement darauf abzielen, den im Boden akkumulierten N zu recyceln, um eine langfristige Auswaschung zu verhindern, welche ihrerseits eine Gefahr für aquatische Ökosysteme darstellen würde. Zusammenfassend haben die drei Studien das Wissen über N-Dynamiken und ihre räumliche Variation in Einzugsgebieten erweitert. Durch den Einsatz unterschiedlicher und überarbeiteter Methoden hat der datengetriebene Vergleich von N-Ein- und -Austrägen das Zusammenspiel zwischen biogeochemischen Prozessen, hydrologischem Transport und anthropogenen Aktivitäten näher beleuchtet. Dieses verbesserte Wissen über die Reaktion von Einzugsgebieten auf Änderungen im Eintrag ist nützlich für die Entwicklung von Strategien für ein effektiveres Wasserqualitätsmanagement. Hierfür wurden in dieser Dissertation Methoden zur Abschätzung der N-Retention sowie sinnvolle Orte für Maßnahmen aufgezeigt. Darauf aufbauend können Einzugsgebietsmanager wissenschaftsbasierte Konzepte entwickeln, um die bereits angesammelten N-Vermächtnisse schadensbegrenzend zu bewältigen und die Ausschwemmung aktueller N-Einträge in die Flüsse einzudämmen.