The value of stable isotope applications to identify the origin and fate of NO3- in small catchments

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Parra Suarez, Silvia:
The value of stable isotope applications to identify the origin and fate of NO3- in small catchments.
Bayreuth , 2018 . - XIX, 145 S.
( Dissertation, 2018 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT )

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Abstract

In the last decades, we have witnessed an increase in the nitrogen pollution of water resources worldwide. High nitrate accumulation in drinking water resources can be potentially dangerous to human health, but more specifically, it can reduce the environmental quality of terrestrial/aquatic ecosystems and increase the water management costs. Furthermore, nitrate accumulated in waterlogged soils stimulates microbial denitrification and thus, contributes to emissions of the greenhouse gas N2O. Since complex mountainous terrains represent about 20% of the world and provide fresh water to half of the humanity (Liniger et al., 1998), it is essential to study nitrate-N dynamics in terrestrial ecosystems, identifying non-point nitrate pollution sources in water and understand the fate/transformations of nitrate into the environment in these complex mountainous terrains. This could give us a better view of the total global nitrate-N cycle in catchments under the influence of different land use types, like forests and agroecosystems and also explore nitrate/N2O relationships during the final phase of the nitrogen cycle. The main focus of this thesis is (1) to quantify the proportional contribution of different nitrate sources to the export of nitrate from the Haean agricultural and two forest sub-catchments within the Soyang lake watershed in the northern part of South Korea as influenced by the monsoon precipitation regime. (2) Identify the origin/fate of nitrate export in the Haean agricultural and the two forest sub-catchments using nitrate ð15N and ð18O isotope abundance. (3) Improve the methodology to assess and distinguish between N2O production from NO3- and N2O consumption via further denitrification to N2. Considering summer rainfall inputs from a monsoon season (2103) with precipitations above the eleven years average (Kim et al., 2007) and an almost failed monsoon season (2014) with rainfalls clearly below the average, we develop scenarios for nitrate exports from forest and agricultural catchments in East Asian summer monsoon climate regions under conditions as predicted by global climate change scenarios. We also address a quantitative assessment of the N2O production/consumption in waterlogged soils at a mountainous peat bog in the Czech Republic. Heavy monsoon events, as in 2013, were the most pronounced drivers of nitrate leaching being responsible for more than 80 % of the nitrate output in the river runoff in both agricultural and forest sub-catchments. On the other hand, an almost missing summer monsoon in 2014 drove the nitrate runoff in a different manner, being responsible for less than 1% of the total nitrate nitrogen river discharge in the previous year in both land use types. Results of nitrate nitrogen and oxygen isotope abundance analyses suggest soil microbial nitrification as the most important contributor to the nitrate in the river runoff in the Haean agricultural and the forest sub-catchments. In addition, nitrate from groundwater, specifically in the agricultural land, and partially affected by microbial denitrification, contributed to the nitrate in the river runoff due to river-aquifer exchange fluxes especially after onset of the monsoon season. In addition to nitrate from soil microbial nitrification wet atmospheric nitrate deposition played an important role especially at the mixed forest site, where it became a considerable source for the nitrate runoff after onset of the monsoon season. The deciduous forest showed better nitrate assimilation and retention capacities than the mixed forest. Despite higher nitrate concentrations as observed for the soil along depth profiles in parallel with higher soil pH values at the deciduous forest site nitrate losses by discharge were consistently lower than at the mixed forest site. In this thesis we confirm under field conditions a conceptual model developed by Nadelhoffer and Fry (1994), in which they postulated that nitrate from microbial mineralization and nitrification follows in its isotopic composition the soil total nitrogen isotope gradient. In our final study related with N2O production/consumption we found that this waterlogged soil site was a sink for N2O rather than a source. The relation of NO3- and N2O isotope composition was complex with a combination of various processes along a soil depth gradient. Our investigation shows that in extremely different monsoon seasons, as in 2013 and 2014, the nitrate leaching in the Haean agricultural and forest catchments was influenced by different hydrological and biogeochemical processes leading to different nitrate export scenarios during summer monsoon seasons. The simultaneous analysis of nitrate nitrogen and oxygen isotope abundances turned out as an elegant tool to separate the majority of these complex processes.

Abstract in weiterer Sprache

In den letzten Jahrzehnten haben wir weltweit einen Anstieg der Stickstoffbelastung der Wasserressourcen erlebt. Eine hohe Nitratakkumulation in den Trinkwasserressourcen kann für die menschliche Gesundheit potenziell gefährlich sein, insbesondere jedoch die Umweltqualität terrestrisch/aquatischer Ökosysteme verringern und die Wassermanagementkosten erhöhen. Weiterhin stimuliert Nitrate in feuchten Böden die mikrobielle Denitrifikation und trägt so zur erhöhten Emission des Treibhausgases N2O bei. Da komplexe Gebirgsregionen etwa 20% der Erdoberfläche ausmachen und die Hälfte der Menschheit mit Trinkwasser versorgen (Liniger et al. 1998), ist es wichtig, die Nitrat-N-Dynamik in terrestrischen Ökosystemen zu untersuchen, nicht-punktförmige Nitratquellen im Wasser zu identifizieren und das Schicksal sowie den Umsatz von Nitrat in den Ökosystemen dieses komplexen gebirgigen Terrains besser zu verstehen. Damit könnten wir einen besseren Überblick über den gesamten globalen Nitrat-N-Zyklus in Einzugsgebieten unter dem Einfluss verschiedener Landnutzungstypen, wie Wald- und Agrarökosystemen, gewinnen und auch die Nitrat/N2O-Beziehungen in einer weit fortgeschrittenen Phase des Stickstoffzyklus besser verstehen. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit ist (1) die Quantifizierung des proportionalen Beitrags verschiedener Nitratquellen zum Nitrataustrag aus dem landwirtschaftlich geprägten Haean-Einzugsgebiet und zweier Waldeinzugsgebiete in der Lake Soyang Region im nördlichen Teil von Südkorea. (2) Die Identifikation der Herkunft und des Schicksals von Nitrat im agrarisch geprägten Einzugsgebiet von Haean und den beiden Waldeinzugsgebieten unter Zuhilfenahme der Stickstoff- und Sauerstoffisotopenhäufigkeit von Nitrat. (3) Die Verbesserung der Methodik zur Bewertung und Unterscheidung der Prozesse bei der N2O-Bildung aus NO3- und des N2O-Verbrauchs bei der weiteren Denitrifikation zu N2.Unter Berücksichtigung eines extrem hohen Niederschlags während des ostasiatischen Sommermonsuns 2013 mit Niederschlägen weit über dem elfjährigen Durchschnitt (Kim et al. 2007) und eines fast vollständig ausgefallenen Sommermonsuns 2014 mit deutlich unter dem Durchschnitt liegenden Regenfällen, entwickeln wir Szenarien für den Nitrataustrag aus Wald- und landwirtschaftlichen Einzugsgebieten unter Bedingungen, wie sie von globalen Klimawandelszenarien für Regionen mit Sommermonsun vorhergesagt werden. Darüberhinaus beschäftigen wir uns auch mit einer quantitativen Bewertung der N2O-Produktion und des-Verbrauchs in wassergesättigten Böden in einem gebirgigen Torfmoor in der Tschechischen Republik. Starker Monsunregen im Jahr 2013 warder Hauptgrund für einen hohen Nitrataustrag. Mehr als 80% des Nitrataustrags fanden sowohl im landwirtschaftlich geprägten als auch in den beiden Waldeinzugsgebieten mit dem Monsunregen statt. Ein fast fehlender Sommermonsun im Jahr 2014 führte hingegen zu einem erheblich verringeren Nitratabfluss, der für beide Landnutzungstypen weniger als 1% des gesamten Nitratstickstoffaustrags im Vorjahr ausmachte. Die Ergebnisse der Nitratstickstoff- und -sauerstoff-Isotopenhäufigkeitsanalysen weisen darauf hin, dass die mikrobielle Nitrifikation im Boden in allen untersuchten Einzugegebieten der wichtigste Faktor für den Nitrataustrag im Abfluss verantwortlich war. Darüber hinaus trug Nitrat aus dem Grundwasser, das teilweise durch mikrobielle Denitrifikation beeinflusst war, aufgrund von Austauschprozessen zwischen Fluss und Grundwasser insbesondere in den landwirtschaftlichen Flächen bei Beginn der Monsunzeit zum Nitrataustrag bei. Zusätzlich zum Nitrat aus der mikrobiellen Nitrifikation im Boden spielte auch der Nitrateintrag aus der atmosphärischen Deposition insbesondere im Mischwaldeinzugegebiet eine wichtige Rolle. Dort wurde er nach Beginn der Monsunzeit zu einer beachtlichen Quelle für den Nitrataustrag. Insgesamt war im Laubwald die Nitratassimilations- und –retentionskapazität höher als im Mischwald. Trotz höherer Nitratkonzentrationen im Bodenprofil und eines höheren Boden-pH-Werts war der Nitrataustrag aus dem Laubwald durchgängig niedriger als aus dem Mischwald. In dieser Arbeit bestätigen wir auch unter Feldbedingungen ein von Nadelhoffer und Fry (1994) entwickeltes konzeptionelles Modell, in dem sie postulierten, dass Nitrat aus der mikrobiellen Mineralisierung und Nitrifikation in seiner Isotopenzusammensetzung dem Isotopengradienten im Gesamtstickstoff des Bodens folgt. In unserer abschließenden Studie, die sich der N2O-Produktion aus Nitratund dem N2O-Verbrauch widmete, zeigte sich, dass der hier untersuchte wassergesättigte Moorkörper eher eine Senke für N2O als eine N2O-Quelle war. Die Beziehung in der isotopischen Zusammensetzung von NO3- und N2O erwies sich als komplex mit einer Kombination verschiedener Prozesse entlang des Bodentiefengradienten. Unsere Untersuchung zeigt, dass der Nitrataustrag in den untersuchten Agrar- und Waldeinzugsgebieten in extrem unterschiedlichen Monsunperioden, wie in den Jahren 2013 und 2014, durch unterschiedliche hydrologische und biogeochemische Prozesse beeinflusst wurde, die zu unterschiedlichen Nitrataustragsszenarien während des Sommermonsuns führten. Die simultane Bestimmung der Stickstoff- und Sauerstoffisotopenhäufigkeit im Nitrat erwies sich als elegantes Mittel zur weitgehenden Trennung dieser komplexen Prozesse.