Apertureless Scanning Nearfield Optical Microscopy with Ultra-high Temporal Resolution

Titelangaben

Brandstetter, Matthias:
Apertureless Scanning Nearfield Optical Microscopy with Ultra-high Temporal Resolution.
Bayreuth , 2016 . - 102 S.
( Dissertation, 2015 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

By combining an apertureless scanning nearfield optical microscope (aSNOM) with a pump probe scheme, we create a novel experimental tool called pump probe apertureless scanning near field optical microscope (ppaSNOM), that combines a temporal resolution of 1ps with a spatial resolution of 20nm. This alloptical technique far below the diffraction limit of light allows to study ultrafast processes on the nano scale. As a proof of principle system we choose the mechanical oscillations exhibited by gold nano discs that are impulsively heated through a short pump pulse. First we provide the theoretical foundation needed to understand the optical and mechanical properties of gold nano particles. In particular we use a FEM solver to predict the mechanical properties as well as the field distributions of gold nano discs promising high signal contrast for the experiment operating at 800nm. Furthermore the absorption and scattering cross section calculated with the T-Matrix are used to derive the ideal sample structure. Before aSNOM and farfield pump probe scheme are combined, we characterize them separately. The aSNOM is an interferometric technique that collects light scattered of a dielectric AFM tip. It allows for the simultaneous acquistion of the sample topography, magnitude and phase of the z-component of the electrical nearfield with a spatial resolution of 20nm. The aSNOM measurements of a gold disc with 100nm radius and 50nm height reveal a dipolar plasmon resonance which agrees very well with FEM simulations. In a next step we apply the pump probe measurement scheme to gold nano discs. The impulsive heating of a gold nano disc through a short pump pulse starts mechanical oscillations in the disc. As the volume changes periodically, the optical properties are modulated by the mechanical mode. In this experiment we measure the transient transmission signal of an individual gold nano disc. Changing the delay between pump and probe reveals an oscillatory delay trace as expected. The data analyzation reveals a mechanical oscillation frequency of 10GHz which we can attribute to the first order breathing mode in agreement with FEM simulations. In a last step we combine the aSNOM with the pump probe scheme in order to create a tool with 1ps temporal and 20nm spatial resolution. As a proof of principle measurement we are looking for a pump induced perturbation of the nearfield signal. We use FEM calculations to simulate the 2D distribution of the nearfield perturbation which reveals a dipolar shape. The measurements of several gold discs show no differential nearfield response. Instead we see a ring like structure in the differential nearfield signal that overlaps with the AFM topography. We conclude that the ring structure is an AFM artefact and that our signal is buried in the noise floor. We use the measurement data to estimate an upper limit for the relative pump induced perturbation. The results agree with T-Matrix simulations which suggest that an increase in relative sensitivity by a factor of 10¯² is needed. By reaching the shot noise limit with our ppaSNOM and modifying certain aspects, the detection of timeresolved nearfield signals seems feasible. Some ideas for possible modifications to the ppaSNOM, such as an increase in collection efficiency of the objective or the replacement of the dielectric AFM tip by a metallic tip, are given in the end. Due to time constraints an implementation of the modifications was not possible.

Abstract in weiterer Sprache

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der experimentellen Umsetzung eines zeitaufgelösten aperturlosen Nahfeldmikroskops (ppaSNOM). Dieses neuartige Experiment ensteht aus der Kombination von einem aperturlosen Nahfeldmikroskop (aSNOM) mit einem Anrege-Abfrage-Experiment. Das neu entstandene Gerät wird eine zeitliche Auflösung von 1ps mit einer räumlichen Auflösung von 20nm verbinden und die Untersuchung von ultrakurzen Prozessen auf der Nanoskala ermöglichen. Der Nachweis über die Funktionsfähigkeit des Gerätes soll dabei an den durch impulsives Heizen mittels eines Pumppulses entstandenen mechanischen Oszillationen von Gold erbracht werden. Im Rahmen der Arbeit werden die für das Verständnis der optischen und mechanischen Eigenschaften von Gold notwendigen theoretischen Konzepte erörtert. Finite-Elemente Simulation werden verwendet um sowohl die mechanischen Eigenschaften, als auch die optischen Eigenschaften von nanoskopischen Goldscheiben vorherzusagen. Mit Hilfe von theoretischen Modelle wird eine Probengeometrie gefunden, welche das differentielle Nahfeldsignal bei einer Wellenlänge von 800nm maximiert. Vor der Vereinigung von aSNOM und der Anrege-Abfrage-Technik, werden die Messmethoden einzeln an Hand von Messungen an nanoskopischen Goldscheiben charakterisiert. Das aSNOM Experiment beruht auf einer interferometrischen Messung des von einer scharfen, dielektrischen AFM Spitze gestreuten Nahfeldes. Gleichzeitig können dabei die Topografie, die z-Komponente des Nahfeldes und die Phase der z-Komponente des Nahfeldes mit einer, nur durch den Spitzenradius begrenzten Auflösung von 20nm aufgezeichnet werden. Nahfeldmessungen an Goldscheiben, welche mit 800nm Wellenlänge angeregt wurden, zeigen die Feldverteilung einer dipolaren Plasmonresonanz. In einem weiteren Schritt werden ein Anrege-Abfrage- Experiment an Goldnanoscheiben durchgeführt. Durch impulsives Heizen mittels eines kurzen Pumppulses werden mechanischen Oszillationen in der Goldscheibe gestartet, welche die optischen Eigenschaften der Goldscheibe periodisch modulieren. Das verzögerungszeitabhängige transiente Transmissionsignal durch die Goldnanoscheibe zeigt ein periodisch moduliertes Signal. Durch Datenauswertung und den Vergleich mit FEM-Simulationen kann das periodische Messsignal auf die erste Atmungsmode der Goldnanoscheibe bei einer Frequenz von 10GHz zurückgeführt werden. Im letzten Schritt wird die Anrege-Abfrage-Technik im aSNOM implementiert um eine neuartige Untersuchungsmethode zu schaffen welche eine Zeitauflösung von 1ps mit einer Ortsauflösung von 20nm kombiniert. Die Funktion des Gerätes soll an Hand der pumpinduzierten Änderung des Nahfeldes einer Goldnanoscheibe nachgewiesen werden. Die zweidimensionale Form der Nahfeldänderung wird mit Hilfe von FEM-Simulationen berechnet, nach welchen wir ein dipolförmiges Signal erwarten. Im Experiment zeigen Messungen an mehreren Goldnanoscheiben dagegen kein zeitabhängiges Nahfeldsignal. Die Messungen zeigen eine zeitunabhängige, ringförmige Struktur mit den Abmessungen der Goldnanoscheibe. Wir interpretieren diese Struktur als AFM Artefakt. Auf Grundlage der Messungen wird die obere Grenze für die relative zeitabhängige Änderung bestimmt. Der Vergleich von Messung und T-Matrix-Rechnungen zeigt das eine Erhöhung der relativen Messempfindlichkeit von 10¯² benötigt wird. Durch Modifikationen des Experiments und durch das Erreichen der Schrotrauschgrenze erscheint die Messung von zeitaufgelösten Nahfeldsignalen möglich. Den Abschluss der Arbeit bilden Vorschläge zur Steigerung der Messempfindlichkeit wie z.B die Erhöhung der Einsammeleffizienz oder den Einsatz einer Metallspitze als starker Streuer. Aus zeitlichen Gründen konnten diese Änderungen nicht mehr durchgeführt werden.