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Portable laser-heating system for experiments with diamond anvil cells and its application to studies of geophysically important materials

URN zum Zitieren der Version auf EPub Bayreuth: urn:nbn:de:bvb:703-epub-1777-0

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Kupenko, Ilya:
Portable laser-heating system for experiments with diamond anvil cells and its application to studies of geophysically important materials.
Bayreuth , 2014 . - 125 S.
( Dissertation, 2014 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

Untersuchungen unter extremen Bedingungen sind ein wichtiges Hilfsmittel bei der Herstellung neuer Materialien und deren Charakterisierung hinsichtlich der physikalischen und chemischen Eigenschaften. Solche Experimente sind nicht nur in der Physik, Chemie und den Materialwissenschaften sondern auch in den Geowissenschaften interessant, da sie eine Möglichkeit eröffnen, geophysikalisch relevante Materialien unter Bedingungen des tiefen Erdinneren zu untersuchen. Der Schwerpunkt der hier vorliegenden Arbeit liegt auf dem Entwurf und Test eines mobilen kombinierten Hochdruck- und Hochtemperatursystems und dessen Verwendung, um eine fundamentale Fragestellung in der Hochdruck-Mineralphysik zu beantworten, nämlich die Frage hinsichtlich der Platzbesetzung und der elektronischen Konfiguration von Eisen in eisen- und aluminiumhaltigen MgSiO3 Perowskiten unter Bedingungen des unteren Erdmantels. Eine weitere Anwendung dieses Aufbaus, nämlich Untersuchungen zur Hochdruckphase eines potentiellen Wasserstoffspeichermaterials, Amminboran, wird in dieser Arbeit beschrieben. I. Entwurf des mobilen Laserheizsystems für Experimente mit Diamantstempelzellen Die Technik der Laserheizung für Diamantstempelzellen ist augenblicklich die einzige Möglichkeit, Temperaturen von tausenden von Grad unter statischen Drücken im vielfachen Megabar-Bereich zu erreichen, um die Bedingungen des tiefen Erdinneren zu simulieren. Wir haben ein mobiles doppelseitiges Laserheizsystems entwickelt, dass sich einfach zwischen dem Labor und verschiedenen Beamlines einer Synchrotronstrahlungsquelle transportieren läßt. Dieses System erlaubt es, verschiedene analytische Techniken mit in-situ Experimenten unter extremen Bedingungen zu koppeln. Es ermöglicht die Benutzung der Laserheizung zusammen mit der Diamantstempelzellentechnik für Experimente, die eine Bewegung des gesamten Aufbaus als Einheit benötigen, wie z.B. Einkristall-Beugungsexperimente. Unsere technischen Entwicklungen haben die Aufbauzeit für das System auf 2-3 Stunden reduziert. Das System besteht aus zwei Hauptteilen – die Laserlichtquelle und die Laser-Heizköpfe. SPI Fiberlasers werden als Quelle benutzt und Glasfasern erlauben es, die Netzteile mit der Laserlichtquelle (40 kg) von deren optischen Teilen zu trennen und damit den Platz für die Probenumgebung zu reduzieren. Die Laser-Heizköpfe beruhen auf einem „FineCutter“ System der Fa. Precitec KG. Sie verbinden die Aufgaben der Fokussierung des Laserlichts, der in-situ Probendarstellung, der Beleuchtung und des Erfassens der ausgesandten thermischen Strahlung zur Temperaturmessung. Erste Experimente mit dem Aufbau wurden an der European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) durchgeführt. Dies waren zum einen Einkristall-Beugungsexperimente mit (Mg0.87Fe0.13)(Si0.89Al0.11)O3 Perowskiten an der Hochdruckstation der White Beam beamline ID09A (Häuserma and Hanfland, 1996) und zum anderen SMS Experimente (Potapkin et al., 2012) mit (Mg0.8Fe0.2)O Ferroperiklas an der Nuclear Resonance beamline ID18 (Rüffer and Chumakov, 1996). II. Platzbesetzung und elektronische Konfiguration von Eisen in eisen- und aluminiumhaltigen Magnesium-Silikat-Perowskiten. Eisen- und aluminiumhaltiges MgSiO3 in der Perowskitstruktur (FeAlPv) könnte wenigstens 75% des unteren Erdmantels ausmachen. Es wird vermutet, dass Eisen in dieser Struktur als Eisen(III) und Eisen(II) enthalten ist. FeAlPv hat zwei verschiedene Kationenplätze: einen großen, verzerrten dodekahedral Platz (A-Platz) und einen kleinen, relativ ungestörten oktahedral Platz (B-Platz). Während allgemeine Übereinstimmung herrscht, dass Fe2+ allein den A-Platz besetzt, ist die Besetzung von Fe3+ in der Diskussion. Einerseits wird berichtet, dass Eisen(III) exklusiv den A-Platz besetzt (McCammon et al., 2008; Potapkin et al., 2013; Vanpeteghem et al., 2006), andererseits jedoch beide Plätze, A und B (Catalli et al., 2011; McCammon, 1997). Weitere Untersuchungen behaupten zusätzlich, dass unter Hochdruck und hohen Temperaturen eine Platzaustauschreaktion stattfindet: FeA3++AlB3+→FeB3++AlA3+ (Catalli et al., 2011; Fujino et al., 2012). Um die Hypothese des Platzaustausches zu verifizieren, haben wir in-situ Hochdruck-Hochtemperatur-Einkristallbeugungsuntersuchungen von (Mg0.87Fe3+0.09Fe2+0.04)(Si0.89Al0.11)O3 Perowskiten an der Beamline ID09A der ESRF durchgeführt. Die chemische Zusammensetzung beruht auf den Ergebnissen der Elektronen-Mikrostrahlanalyse und der Mössbauerspektroskopie. Wir nahmen mehrere Datensätze zwischen 65 und 78 GPa: vor, während und nach der Laserheizung bei 1750(50) K. Zusätzlich zu den Atomkoordinaten und den isotropen thermischen Parametern haben wir die Besetzungszahl des B-Platzes, unter Berücksichtigung von Fe und Si (Fe und Si sind in unseren Einkristallbeugungsuntersuchungen nicht unterscheidbar) und des A-Platzes durch Mg und Fe, besser bestimmt. Der Eisengehalt des A-Platzes stimmt innerhalb des Fehlers mit dem gewonnenen Wert aus der Elektronen-Mikrostrahlanalyse überein. Länger andauernde Laserheizung bei 1750 K hat keinen sichtbaren Austausch von Al und Fe zwischen den Plätzen erkennen lassen; damit gibt es keinen Hinweis, dass Fe den B-Platz besetzt. Unsere Ergebnisse stimmen gut mit den kürzlich erzielten Ergebnissen von Glazyrin et al. (2014) von Fe3+- und Al3+-reichen Perowskiten überein. Der Spinzustand des Eisens im Krustenmaterial kann die Eigenschaften und Dynamik des Erdinneren signifikant beeinflussen. In Ferroperiklas wurde ein Spinübergang vom hohen Spin (HS) zum niedrigen Spin (LS) in Eisen(II) bei Drücken über 50 GPa beobachtet. Berichte von Änderungen des Spinzustandes in FeAlPv mit unterschiedlichen Valenzen sind kontrovers. Experimentelle Untersuchungen haben gezeigt, dass Eisen(II) in FeAlPv einen HS – IS (intermediären Spin) Übergang oberhalb von 35 GPa macht. Simulationen ergeben jedoch, dass der HS Zustand von Fe2+ bei allen Drücken des unteren Erdmantels der stabilste ist. Eisen(III) auf den A-Plätzen bleibt in allen Druckbereichen des unteren Erdmantels im HS Zustand; wohingegen Eisen(III) auf den B-Pätzen einen HS-LS Übergang oberhalb von etwa 50 GPa macht. Dieser letzte Prozeß wird mit einer Platzwechsel-Reaktion, wie oben beschrieben, in Verbindung gebracht. Die meisten der oben genannten Arbeiten extrapolieren die bei Raumtemperatur gewonnenen Hochdruckdaten bezüglich des Spinzustandes des Eisens zu Temperaturen des unteren Erdmantels. Bei McCammon et al. (2008) war die Temperatur auf 1000 K begrenzt und die Ergebnisse zeigten die Stabilität des Fe2+ IS-Zustandes über den des Fe2+ HS-Zustandes. Um nun die elektronische Konfiguration des Eisens unter den Bedingungen des tiefen Erdinneren zu bestimmen, führten wir die ersten in-situ Untersuchungen von Mg0.83Fe0.20Al0.06Si0.92O3 Perowskiten bei Drücken bis zu 81 GPa und Temperaturen bis zu 2000 K mit NFS and SMS durch. Konventionelle Mössbauermessungen bei Raumtemperatur ergänzten die Untersuchungen. Alle drei Methoden zeigten das Erscheinen einer neuen Fe2+ Komponente bei Drücken oberhalb von 35 GPa, die wir dem IS Spinzustand zuschreiben genauso wie in den vorherigen Arbeiten. Die NFS Daten lassen einen scharfen HS-LS Übergang (< 20 GPa) vermuten; die MB und SMS Daten weisen jedoch auf einen langsamen Übergang hin, der sogar bei den höchsten erreichbaren Drücken nicht vollständig ist. Der Unterschied zu vorherigen Beobachtungen scheint in der NFS Technik zu liegen, welche bei sehr frühen Zeiten von der elektronischen Streuung überlagert ist und somit hier nicht immer für eindeutige Ergebnisse sorgt. Diese frühen Zeiten entsprechen jedoch bei MB und SMS den breiten Linien im Spektrum, wie sie im Fall des HS Fe2+ anzutreffen sind. Es gab keinen Hinweis auf einen Spinübergang des Eisen(III) der A-Plätze. Nach Laserheizung bei Drücken oberhalb von 40 GPa wurde eine kleine Komponente (etwa 5%) beobachtet, von der angenommen wird, von LS Fe3+ auf den B-Plätzen herzurühren. Dieser kleine Beitrag des Eisens auf den B-Plätzen ist unterhalb der Nachweisgrenze von Röntgenstreumethoden. Die Tatsache von LS FeB3+ ist wahrscheinlich eher kontrolliert von einer Umverteilung von Kationen-Leerstellen als von einer Platzwechselreaktion zwischen Fe3+ und Al3+. Der geringe Anteil an LS Fe3+, der in FeAlPv in einer Zusammensetzung, die relevant zum unteren Erdmantel ist, gefunden wurde, zeigt, dass der HS-LS Übergang in Eisen(III) eine vernachlässigbare Rolle bei der Bestimmung der Eigenschaften im tieferen Erdinneren spielt. NFS und SMS Hochdruck-/Hochtemperaturdaten können durch eine Überlagerung von Unterspektren, die heißen und relativ kalten Teilen der Probe entsprechen und wahrscheinlich von Temperaturgradienten in der Probe herrühren, angepaßt werden. Unsere Daten zeigen, dass der hohe Eisen(III)-Anteil, der kürzlich in abgeschreckten Proben beobachtet wurde, auch unter relevanten Bedingungen des unteren Erdmantels erhalten bleibt. Unsere Daten zeigen auch, dass der Hauptanteil des Eisen(III) in FeAlPv unter Bedingungen des tiefen Erdinneren im HS Zustand erhalten bleibt; wohingegen Eisen(II) in FeAlPv in den IS Zustand übergeht. III. Druckinduzierte Strukturänderungen im BH3NH3 Komplex Der Amminboran-Komplex, BH3NH3 (AB), ist wegen seiner hohen Wasserstoff-Volumendichte ein potenzieller Kandidat für die Wasserstoffspeicherung (Stephens et al., 2007). Unter gewöhnlichen Bedingungen kristallisiert AB in der tetragonalen Struktur (Raumgruppe I4mm) mit nichtgeordnetem Wasserstoff (Bowden et al., 2007). Sein Hochdruckverhalten wurde in der letzten Dekade gründlich untersucht. Die Synthese von dichteren AB Polymorphen würde die Existenz von Materialien mit großer Wasserstoffdichte, die sogar höher als die des tetragonalen AB wäre, bedeuten. Während generelle Übereinstimmung bezüglich des Phasenübergangs von der tetragonalen I4mm zu der orthorombischen Cmc21 Struktur nahe 1 GPa besteht (e.g., Chellappa et al., 2009; Filinchuk et al., 2009), bleiben die Berichte über Phasenübergänge bei höheren Drücken kontrovers (e.g., Chen et al., 2010; Kumar et al., 2010; Lin et al., 2012). Um diese Phasenübergänge zu untersuchen, führten wir in-situ Ramanspektroskopie unter Hochdruck bis zu 65 GPa durch. Wir fanden heraus, dass sich AB unter quasi-hydrostatischen und nicht-hydrostatischen Bedingungen unterschiedlich verhalten. Das mag die Unterschiede in den Beobachtungen der Phasenübergänge unter 12 GPa erklären. Unsere Messungen bestätigen den Phasenübergang bei etwa 12 GPa (Lin et al., 2008) und lassen einen neuen Übergang bei etwa 27 GPa unter quasi-hydrostatischen Bedingungen vermuten. Wir haben beobachtet, dass AB nichtlineare optische Eigenschaften besitzt, die die Frequenzverdopplung (SHG) des Laserlichts ermöglichen. Die Beobachtung des transmittierten Signals der SHG wurde für die Entwicklung und den Test der oben beschriebenen mobilen Laserheizung benutzt. Dies war speziell für die Verbesserung der Fokussierungsmöglichkeiten der Laserstrahlen hilfreich. Die geringe Streustärke der Atome von AB macht Röntgenbeugungsuntersuchungen schwierig, was jede zusätzliche Strukturinformation wertvoll macht. SHG ist nur in anisotropen Medien ohne Inversionssymmetrie möglich. Wir haben SHG beim Durchgang von Nd:YAG ( = 1072 nm) Laserlicht durch AB bei Drücken bis zu 130 GPa beobachtet. Das läßt vermuten, dass die nicht-zentrosymmetrische Punktgruppensymmetrie in diesem Material bis zu sehr hohen Drücken erhalten bleibt.

Abstract in weiterer Sprache

Experiments under extreme conditions are an important tool for synthesis of new materials and investigation of physical and chemical properties. Such experiments are of interest not only to physics, chemistry and materials science, but also to geoscience because they provide the opportunity to probe the properties of geophysically relevant materials at conditions of the deep Earth’s interior. The current work focuses on the design and testing of a portable system for simultaneous high pressure and high temperature generation and its application in resolving one of the fundamental problems of high-pressure mineral physics, namely the site occupancy and iron electronic configuration in Fe-, Al-bearing MgSiO3 perovskite at conditions of the Earth’s lower mantle. The work also demonstrates the application of the developed setup to the investigation of the high-pressure phases of a potential hydrogen storage material, ammonia borane complex. I. Design of the portable laser-heating system for experiments with diamond anvil cells The technique of laser heating in diamond anvil cells (DACs) is currently the only way to achieve temperatures of thousands of degrees statically at pressures in the multi-megabar range in order to simulate conditions of the deep Earth’s interior. We developed a portable double-sided laser-heating system that can be easily transferred between the laboratory and a synchrotron and between different synchrotron beamlines. The portable system allows for coupling of numerous analytical techniques with in situ experiments under extreme conditions. It gives the possibility to use the laser-heating DAC technique for experiments that require movement of the entire setup as a single unit, for example single crystal X-ray diffraction. Our technical developments reduced the time for installation of the laser-heating setup at beamlines to only 2-3 hours. The system consists of two main parts – a source of laser light and the laser-heating heads. SPI fiber lasers are used as the laser sources, and fibers allow the power units of the laser sources (40 kg) to be separated from the optical parts of the system, hence decreasing the space required for the sample environment. The laser-heating heads are based on a fine cutting device produced by Precitec KG. The laser heads combine the functions of laser beam focusing, in situ sample imaging, illumination, and collection of the emitted thermal radiation for temperature measurements. The first applications of the setup were demonstrated at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). These comprise a single crystal X-ray diffraction investigation on (Mg0.87Fe0.13)(Si0.89Al0.11)O3 perovskite at the High Pressure Station of the White Beam beamline ID09a (Häuserma and Hanfland, 1996) and a Synchrotron Mössbauer Source study (Potapkin et al., 2012) on (Mg0.8Fe0.2)O ferropericlase at the Nuclear Resonance beamline ID18 (Rüffer and Chumakov, 1996). II. Site occupancy and electronic configuration of iron in Fe-, Al-bearing magnesium silicate perovskite Iron- and aluminum-bearing MgSiO3 in the perovskite structure (FeAlPv) is considered to comprise at least 75% of the Earth’s lower mantle (e.g., Irifune et al., 2010; Ringwood, 1982). Iron is expected to be incorporated into the structure in significant amounts as both ferric and ferrous iron. FeAlPv has two different cation sites – a large distorted dodecahedral site (A-site) and a small relatively undistorted octahedral site (B-site). While there is general consensus that Fe2+ occupies exclusively the A-site (i.e., FeA2+) the site occupancy of Fe3+ is a matter of some debate. Ferric iron has been reported to occupy either exclusively the A-site (McCammon et al., 2008; Potapkin et al., 2013; Vanpeteghem et al., 2006) or to occupy both the A- and B- sites (McCammon, 1997; Catalli et al., 2011). Several studies have additionally proposed that a site exchange reaction takes place at high pressures and high temperatures: FeA3++AlB3+→FeB3++AlA3+ (Catalli et al., 2011; Fujino et al., 2012). In order to test the site exchange hypothesis we conducted an in situ high-pressure high-temperature single crystal X-ray diffraction investigation on (Mg0.87Fe3+0.09Fe2+0.04)(Si0.89Al0.11)O3 perovskite at beamline ID09a at the ESRF. The chemical formula is based on the results of electron microprobe analysis and Mössbauer spectroscopy. We collected several datasets between 65 and 78 GPa: before, during, and after laser heating at 1750(50) K. In addition to the atomic coordinates and isotropic thermal parameters we refined the occupancy of the B-site considering Fe and Si (Si and Al are not distinguishable within our single crystal X-ray diffraction experiments) and of the A-site by Mg and Fe. We found that the refined amount of iron in the A-site coincided within uncertainty with the value determined by the electron microprobe. Extended laser heating at 1750 K did not cause any detectable exchange of Al and Fe between the sites; therefore, there is no evidence that Fe enters the B site. Our results correlate well with the recent results of Glazyrin et al. (2014) on Fe3+- and Al3+-rich perovskite. The spin state of iron in mantle phases may significantly influence the properties and dynamics of the Earth’s interior (e.g., Frost et al., 2004; Goncharov et al., 2008; Potapkin et al., 2013). In ferropericlase the high-spin (HS) to low-spin (LS) crossover in ferrous iron has been observed at pressures higher than 50 GPa (Badro et al., 2003). Reports of iron spin crossover(s) in FeAlPv in different valence states are controversial. Experimental investigations have shown that ferrous iron in FeAlPv exhibits HS-intermediate-spin (IS) crossover above ~ 35 GPa (McCammon et al., 2008; Potapkin et al., 2013). However, computational simulations find HS configuration of Fe2+ to be the most stable at lower mantle pressures (Hsu et al., 2012; Zhang and Oganov, 2006). Ferric iron in the A-site has been reported to remain in the HS state over all lower mantle pressures; whereas ferric iron in the B-site has been found to undergo HS-LS crossover above ~ 50 GPa (Catalli et al., 2011; Fujino et al., 2012). The latter process has been associated with the site-exchange reaction described above. The majority of previous reports extrapolate high-pressure iron spin state data at ambient temperature to lower mantle temperatures. In McCammon et al. (2008) the temperature was limited to 1000 K and results showed the stability of IS Fe2+ relative to HS Fe2+. In order to probe electronic configuration of iron at conditions of the deep Earth’s interior we conducted a first in situ investigation on Mg0.83Fe0.20Al0.06Si0.92O3 perovskite at pressures up to 81 GPa and temperatures up to 2000 K by means of Nuclear Forward Scattering (NFS) and Synchrotron Mössbauer Source (SMS) techniques complemented by room temperature conventional Mössbauer spectroscopic (MS) investigations. The data measured by all three methods show the appearance of a new Fe2+ component assigned to the IS state at pressures above 35 GPa, similar to previous studies. The NFS data suggest the HS-IS crossover to be sharp (< 20 GPa); whereas the MS and SMS data show a more sluggish crossover that is not complete even at the highest pressure achieved in the study. The difference between previous observations appears to be due to the peculiarity of the NFS technique. NFS spectra at very early collection times are superimposed by electronic scattering and may provide not reliable results. These early times correspond to broad lines in absorption spectra, which appear in the case of HS Fe2+. No evidence of spin crossover of ferric iron in the A-site was found. After laser heating at pressures above 40 GPa, a minor component (~ 5% of the total iron content) thought to arise from LS Fe3+ in the B-site was observed. This low amount of iron in the B-site is below the detection limit of X-ray diffraction methods. The presence of LS FeB3+ is likely controlled by a redistribution of cation vacancies rather by the site exchange reaction between Fe3+ and Al3+. The low amount of LS Fe3+ detected in FeAlPv with composition relevant to the lower mantle shows that HS-LS crossover in ferric iron plays a negligible role in determining the properties of the deep Earth. NFS and SMS high-temperature high-pressure spectra can be fitted as a superposition of subspectra corresponding to hot and relatively cold parts of the sample, possibly arising from temperature gradients within the sample. Our data show that the high ferric iron content observed previously in quenched samples (Frost et al., 2004) is also maintained at conditions relevant to the Earth’s lower mantle. Our data also show that the major fraction of ferric iron in FeAlPv remains in the HS state at conditions of the deep Earth’s interior; whereas all ferrous iron in FeAlPv converts to the IS state. III. Pressure induced structural changes in the ammonia borane complex The ammonia borane complex BH3NH3 (AB) is a potential candidate for hydrogen storage due its remarkably high hydrogen volume density (Stephens et al., 2007). At ambient conditions AB crystallizes in the tetragonal structure (space group I4mm) with disordered hydrogen (Bowden et al., 2007). Its high-pressure behavior has been intensively investigated during the last decade. Synthesis of dense AB polymorphs would imply the existence of materials with bulk hydrogen density even higher than that of the tetragonal AB phase. While there is general consensus regarding the phase transition from the tetragonal I4mm to the orthorhombic Cmc21 structure near 1 GPa (e.g., Chellappa et al., 2009; Filinchuk et al., 2009), reports on phase transitions at higher pressures remain controversial (e.g., Chen et al., 2010; Kumar et al., 2010; Lin et al., 2012). In order to investigate these phase transitions, we conducted an in situ high-pressure Raman spectroscopic investigation of AB up to 65 GPa. Our data show that AB behaves differently under compression at quasi-hydrostatic and non-hydrostatic conditions, which may explain the difference in observations of phase transitions below 12 GPa. Our study confirms the previously reported phase transition at ~ 12 GPa (Lin et al., 2008) and indicates a new transition at ~ 27 GPa under quasi-hydrostatic conditions. We observed that AB has a nonlinear optical property, namely the capability of second harmonic generation (SHG) of laser light. The observation of the transmitted signal of SHG in the visible range was used for a development and testing of the portable laser-heating system described above, in particular for the improvement of the module for temperature measurements and for the investigation of laser beam focusing abilities. The low scattering power of the elements constituting AB complicates X-ray diffraction studies of its structure, which makes any additional structural information valuable. SHG is possible only in anisotropic media without the inversion symmetry. We observed SHG during the passage of Nd:YAG (λ= 1072nm) laser light through AB up to 130 GPa, which suggests that the non-centrosymmetric point group symmetry is preserved in the material up to very high pressures.

Weitere Angaben

Publikationsform: Dissertation (Ohne Angabe)
Keywords: High pressure; laser heating; perovskite; ammonia borane
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften, Geologie
Institutionen der Universität: Profilfelder > Advanced Fields
Profilfelder > Advanced Fields > Hochdruck- und Hochtemperaturforschung
Forschungseinrichtungen > Zentrale wissenschaftliche Einrichtungen
Forschungseinrichtungen > Zentrale wissenschaftliche Einrichtungen > Bayerisches Forschungsinstitut für Experimentelle Geochemie und Geophysik - BGI
Graduierteneinrichtungen > Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT
Graduierteneinrichtungen > Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT > Experimentelle Geowissenschaften
Graduierteneinrichtungen > Elitenetzwerk Bayern
Graduierteneinrichtungen > Elitenetzwerk Bayern > Struktur, Reaktivität und Eigenschaften Oxidischer Materialien
Profilfelder
Forschungseinrichtungen
Graduierteneinrichtungen
Sprache: Englisch
Titel an der UBT entstanden: Ja
URN: urn:nbn:de:bvb:703-epub-1777-0
Eingestellt am: 04 Dec 2014 15:06
Letzte Änderung: 17 Okt 2018 06:17
URI: https://epub.uni-bayreuth.de/id/eprint/1777

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