Zweikernige Metallocenkomplexe als Katalysatorvorstufen für die homogene und heterogene alpha-Olefinpolymerisation

Titelangaben

Deppner, Matthias:
Zweikernige Metallocenkomplexe als Katalysatorvorstufen für die homogene und heterogene alpha-Olefinpolymerisation.
Bayreuth , 2002
( Dissertation, 2003 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

Volltext

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Abstract

Ziel der vorliegenden Arbeit war die Synthese und Charakterisierung von unverbrückten, zweikernigen Metallocenkomplexen und deren optimierter Einsatz in der homogenen und heterogenen, katalytischen Olefinpolymerisation. Es wurde untersucht, wie sich die Polymerisations- und Polymereigenschaften der dinuklearen Katalysatoren von denen vergleichbarer einkerniger Metallocenkomplexe unterscheiden. Insbesondere war die Frage von großem Interesse, ob sich die Polydispersitäten der mit Hilfe der zweikernigen Katalysatoren erhaltenen Polymere durch Veränderungen von Polymerisationsparametern in stärkerem Maße beeinflussen lassen als bei einer Mischung von vergleichbaren einkernigen Katalysatoren. Es wurden 13 symmetrische und 57 asymmetrische, zweikernige Metallocenkomplexe dargestellt, wobei Modifizierungen an der Ligandstruktur, der Brückenlänge, den Substituenten und den Zentralmetallen vorgenommen wurden. Um auf Vergleichsdaten bei der Olefinpolymerisation zurückgreifen zu können, wurden zwei einkernige Komplexe synthetisiert, die sich von der Struktur der zweikernigen Verbindung ableiten. Die Charakterisierung der Komplexe erfolgte mit Hilfe von Multikern NMR Spektroskopie, Elementaranalyse und Massenspektroskopie.

Abstract in weiterer Sprache

The goal of this thesis was the synthesis and characterization of unbridged, dinuclear metallocene complexes and their optimized utilization in the homogeneous and heterogeneous catalytic olefin polymerization. The polymerization processes and the polymer properties of dinuclear catalysts were investigated and compared with those of structurally similar mononuclear metallocene complexes. Of special interest was the question whether the polydispersities of the produced polymers could be influenced to a further extend by variation of the polymerization parameters of the dinuclear catalysts compared with a mixture of similar mononuclear catalysts. For this purpose, 13 symmetric and 57 asymmetric dinuclear metallocene complexes were synthesized. The ligand structures, the number of bridging carbon atoms, the substituents and the central metals were modified. Two mononuclear metallocene complexes were synthesized whose structures can be derived from the dinuclear metallocene complexes. These two complexes were used as standards and for comparison purposes. Multinuclear NMR spectroscopy, elemental analyses and mass spectrometry were used to characterize the synthesized metallocene complexes.