Elektrochemische Kettenleitermodelle zur Analyse und Auslegung von Batterieelektroden

Titelangaben

Schamel, Maximilian:
Elektrochemische Kettenleitermodelle zur Analyse und Auslegung von Batterieelektroden.
Bayreuth , 2026 . - VIII, 160 S.
( Dissertation, 2026 , Universität Bayreuth, Fakultät für Ingenieurwissenschaften)

Volltext

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Abstract

Batterien stellen heute eine Schlüsseltechnologie dar für die Elektrifizierung des Verkehrssektors, die effiziente Integration erneuerbarer Energien in das Energiesystem und zahlreiche weitere Anwendungen. Lithium-Ionen-Batterien stellen dabei aktuell die vorherrschende Technologie dar und konnten in den letzten Jahrzehnten stetig weiterentwickelt werden, stoßen nun jedoch zunehmend an ihre physikalischen Grenzwerte. Die angestrebte Implementierung neuer Generationen von Batterien mit höherem Entwicklungspotenzial erfordert neben Fortschritten in der Materialentwicklung vor allem auch geeignete Methoden zur anwendungsorientierten Analyse, Auslegung und Designoptimierung. Ortsaufgelöste elektrochemische Modelle leisten hierzu einen wichtigen Beitrag, da sie mit überschaubarem Aufwand in frühen Entwicklungsphasen Prognosen über erreichbare Zielgrößen ermöglichen und die Identifikation ausschlaggebender Design- und Materialparameter zulassen. Vor diesem Hintergrund befasst sich die vorliegende Arbeit mit der Weiterentwicklung und Anwendung eines Kettenleitermodells für zwei vielversprechende Elektrodentypen. Zum einen wird eine Graphit-Siliziumoxid-Mischelektrode behandelt, zum anderen eine Feststoffelektrode für Festkörperbatterien. Der entwickelte Modellansatz für die Mischelektrode kann die Stromaufteilung zwischen Graphit und Siliziumoxid innerhalb der Elektrode ortsaufgelöst über die Dicke dargestellt. Ein Abgleich mit experimentellen Daten demonstriert, dass die wesentlichen Effekte des Lithiierungsverhaltens der Mischelektrode mit dem Modell bei unterschiedlichen Stromraten reproduziert werden können. Die Simulationsergebnisse zeigen darüber hinaus, dass sich die Stromverteilung zwischen den beiden Materialien während der Lithiierung lokal sehr dynamisch verhält und so lokale Inhomogenitäten verstärkt werden. Zur Modellierung der Feststoffelektrode wird das elektrochemische Modell mit einem Mikrostrukturmodell gekoppelt, um den Einfluss der Anteile von Aktivmaterial und Festelektrolyt in der Kompositstruktur abzubilden. So können Informationen über die Tortuositäten der ionischen und elektronischen Transportpfade sowie die aktive Austauschoberfläche zwischen den Materialien generiert und deren Einfluss auf die elektrochemischen Eigenschaften berücksichtigt werden. Auf dieser Grundlage werden virtuelle Designstudien durchgeführt, in denen die Auswirkungen von Elektrodenkomposition, Elektrodendicke und ausgewählten kinetischen Parametern auf das Verhalten unter Last untersucht werden. Die Ergebnisse zeigen, dass insbesondere die ionischen Transporteigenschaften der Feststoffelektrode die optimale Auslegung maßgeblich beeinflussen. Dabei ist die gemeinsame Betrachtung der verschiedenen Parameter entscheidend, da sich deren Auswirkungen auf die Energiedichte, die Kapazitätsausnutzung sowie die Homogenität der lokalen Ströme innerhalb der Elektrode teilweise gegenseitig verstärken oder aufheben. Die entwickelten Modelle schaffen die Grundlage für eine rationale Elektrodenentwicklung und können wichtige Informationen über lokale Zustände liefern, welche beispielsweise bei zur Begrenzung von Alterungserscheinungen im Betrieb herangezogen werden könnten.

Abstract in weiterer Sprache

Batteries have become a key technology for the electrification of the transportation sector, the efficient integration of renewable energy sources into the energy system, and numerous other applications. While lithium-ion batteries currently represent the dominant battery technology and have undergone continuous improvements over the past decades, they are increasingly approaching their physical performance limits. The implementation of next-generation battery concepts with greater development potential therefore requires not only advances in materials science but also suitable methods for application-oriented analysis, design, and optimization. Spatially resolved electrochemical models can play an important role in that context, as they enable the prediction of relevant performance metrics and the identification of key design and material parameters at an early stage of development with moderate effort compared to a purely experimental approach. In that context, this work focuses on the further development and application of a transmission line model for two promising electrode concepts: a graphite/silicon oxide blend electrode for advanced lithium-ion batteries and a solid-state composite electrode for solid-state batteries. The developed blend electrode model enables a spatially resolved analysis of the current distribution between graphite and silicon oxide across the electrode thickness. Comparison with experimental data demonstrates that the model is capable of reproducing the key features of the lithiation behavior of blend electrodes at different current rates. Furthermore, the simulation results reveal a highly dynamic local current distribution between the two materials during lithiation, leading to an amplification of local inhomogeneities within the electrode. For the solid-state electrode, the electrochemical model is coupled with a microstructure model in order to account for the influence of the active material and solid electrolyte fractions on effective transport parameters within the composite structure. This approach provides information on the tortuosities of the ionic and electronic transport pathways as well as on the active interfacial area between the materials, allowing for the consideration of their influence on the electrochemical behavior. Based on this framework, virtual design studies are conducted to investigate the effects of electrode composition, electrode thickness, and selected kinetic parameters on the behavior under load. The results show that the ionic conductivity of the solid electrolyte has a particularly strong impact on the optimal electrode composition. Moreover, a joint consideration of the various design and material parameters is essential, as their effects on energy density, capacity utilization, and the homogeneity of local current distributions can either reinforce or counteract one another. The developed models provide a framework for the rational design of advanced electrodes and offer valuable insights into local internal states that are otherwise difficult to access experimentally. Such information may contribute, for example, to the identification of critical operating conditions and the mitigation of degradation phenomena during battery operation.