Addressing emerging authenticity issues using novel data-driven analytics

Titelangaben

Bindereif, Stefan G.:
Addressing emerging authenticity issues using novel data-driven analytics.
Bayreuth , 2026 . - II, 147 S.
( Dissertation, 2026 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

As globalization continues to grow, trade structures are becoming increasingly complex, which creates numerous challenges for businesses. One of these is ensuring the authenticity of high-priced products. Recent developments have made it clear that established control mechanisms are often inadequate for ensuring protection against fraud or mislabeling, so the need for new analytical solutions is growing rapidly. In its individual studies, this dissertation examines the application of modern data-driven approaches for the authentication of various goods of agricultural and non-agricultural origin. At the heart of all investigations is a software that was developed specifically for this research project but, thanks to its modular design, has great potential for future applications in diverse fields. It enables the automated processing, modeling, and evaluation of spectroscopic and spectrometric data. To date, there has been no solution that enables streamlined analysis of data from, for example, isotope ratio mass spectrometry (IRMS), nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR), near-infrared spectroscopy (NIR), and the associated metadata in a fully reproducible and transparent manner. One area of investigation focused on the authentication of spring barley with respect to the harvest year. Grain samples were taken directly from active trade flows and then analyzed to ensure that they reflected realistic conditions in the supply chain, in contrast to numerous studies that relied on samples from strictly controlled experimental fields and are therefore hardly transferable to real-world conditions. The aim was to develop a novel analytical approach that allows differentiation of the two harvest years 2017 and the extremely dry 2018 for spring barley samples by means of multiple modern analytical techniques and to link the observed metabolic differences to the physiological responses of plants to drought stress. Samples from the 2018 harvest year showed significantly less negative δ¹³C values than those from 2017, likely reflecting reduced stomatal conductance and altered carbon assimilation during the grain-filling stage. These findings were supported by NIR, which showed lower protein, starch, and moisture content and an increase in lipid content for 2018. NMR analysis revealed elevated concentrations of the osmolyte betaine, a well-known biochemical marker for abiotic stress adaptation. By merging the isotope and NIR datasets and applying multivariate statistical analysis, a classification model was built that achieved 100% separation accuracy between the two investigated years. Although not directly linked to authenticity, differences in variety-specific stress responses were also observed, demonstrating the broader applicability of the approach for selecting stress-resilient varieties in the future. Subsequently, the established chemometric framework for authenticity testing was adapted and transferred to a fundamentally different sample matrix, namely gemstones. In this context, demantoid garnets were analyzed, a material whose market value is strongly influenced by its geographical origin. A total of 136 samples from six different countries were analyzed using laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry (LA-ICP-MS), with the aim of distinguishing origin based on trace element profiles. Logarithmic transformation of the recorded data proved critical for appropriate statistic modeling, enabling clear separation for five of the six countries of origin with classification accuracies being especially high for samples from Namibia, Pakistan, and Madagascar. Analysis of variable importance identified the elements Al and Cr as key discriminants across most models. Importantly, this work was among the first in gemological research to comprehensively address issues of database design, data preprocessing, and model validation, providing a reproducible and transparent workflow that can serve as a blueprint for future studies. In response to a specific industry need in the food sector, the final study of this dissertation was initiated with the intent to trace the processing location of barley malt, an important intermediate product in beer production. Stable isotope analysis of hydrogen and oxygen was used to investigate whether water isotope signatures in malt reflect the location of the malting facility. Therefore, thirty-four barley samples were processed in two different malthouses located approximately 500 km apart. Using IRMS analysis, significant differences in δ²H and δ¹⁸O values between malts from the two investigated locations were observed with all malt samples showing significantly less negative δ²H and δ¹⁸O values compared to the raw material barley. It is the first study to document systematic shifts in isotope ratios during the malting process. Notably, the direction of these differences matched expected regional trends in precipitation isotope values, supporting the hypothesis that local water sources influence the final isotopic signature of the malt. The work illustrates that authenticity verification, when grounded in state-of-the-art analytics and supported by rigorous data science, can evolve into a powerful, flexible toolset applicable across industries. Such capabilities are becoming ever more critical in a world where supply chain complexity and the demand for verifiable product integrity continue to grow.

Abstract in weiterer Sprache

Mit dem fortschreitenden Prozess der Globalisierung werden Handelsstrukturen zunehmend komplexer, was für Unternehmen zahlreiche Herausforderungen mit sich bringt. Eine davon ist die Sicherstellung der Authentizität hochpreisiger Produkte. Jüngste Entwicklungen haben gezeigt, dass etablierte Kontrollmechanismen häufig nicht ausreichen, um einen wirksamen Schutz vor Betrug oder Falschdeklaration zu gewährleisten. Der Bedarf an neuen analytischen Lösungen wächst daher rasant. Diese Dissertation untersucht in ihren Einzelarbeiten die Anwendung moderner, datengetriebener Ansätze zur Authentifizierung verschiedener Waren landwirtschaftlichen und nicht-landwirtschaftlichen Ursprungs. Im Zentrum aller Untersuchungen steht eine eigens für dieses Forschungsprojekt entwickelte Software, die dank ihres modularen Aufbaus großes Potenzial für zukünftige Anwendungen in unterschiedlichen Bereichen bietet. Sie ermöglicht die automatisierte Verarbeitung, Modellierung und Auswertung spektroskopischer und spektrometrischer Daten. Bislang existierte keine Lösung, die eine effiziente, reproduzierbare und transparente Analyse von Daten aus beispielsweise der Isotopenverhältnis-Massenspektrometrie (IRMS), der Kernspinresonanzspektroskopie (NMR), der Nahinfrarotspektroskopie (NIR) sowie den zugehörigen Metadaten ermöglicht. Ein Schwerpunkt der Untersuchungen lag auf der Authentifizierung von Sommergerste im Hinblick auf das Erntejahr. Die Getreideproben wurden direkt aus laufenden Handelsströmen entnommen, um realistische Bedingungen innerhalb der Lieferkette abzubilden, im Gegensatz zu zahlreichen Studien, die auf Proben aus streng kontrollierten Versuchsflächen beruhen und daher nur eingeschränkt auf die Praxis übertragbar sind. Ziel war es, einen neuartigen analytischen Ansatz zu entwickeln, der es ermöglicht, Sommergerstenproben der beiden Erntejahre 2017 und dem extrem trockenen Jahr 2018 mithilfe moderner analytischer Techniken zu unterscheiden und die beobachteten metabolischen Unterschiede auf physiologische Reaktionen der Pflanzen auf Trockenstress zurückzuführen. Die Proben aus dem Erntejahr 2018 zeigten deutlich weniger negative δ¹³C-Werte als jene aus 2017, vermutlich durch eine verringerte stomatäre Leitfähigkeit und eine veränderte Kohlenstoffassimilation während der Kornfüllungsphase. Diese Befunde wurden durch die NIR-Analyse gestützt, die für 2018 niedrigere Gehalte an Protein, Stärke und Feuchtigkeit sowie einen erhöhten Lipidgehalt zeigte. Die NMR-Analyse offenbarte zudem erhöhte Konzentrationen des Osmolyten Betain, ein bekannter biochemischer Marker für die Anpassung an abiotischen Stress. Durch die Kombination der Isotopen- und NIR-Daten und die Anwendung multivariater statistischer Verfahren konnte ein Klassifikationsmodell erstellt werden, das eine vollständige Trennung der beiden Erntejahre mit 100 %iger Genauigkeit erreichte. Obwohl dies nicht unbedingt mit Authentizitätfragen verknüpft ist, wurden auch sortenspezifische Unterschiede in der Stressantwort festgestellt, die auf eine breitere Anwendbarkeit des Ansatzes, etwa zur Auswahl stresstoleranter Sorten in der Zukunft, hindeuten. Im nächsten Schritt wurde das etablierte chemometrische Rahmenwerk zur Authentizitätsprüfung auf eine grundlegend andere Probenmatrix übertragen, nämlich auf Edelsteine. In diesem Zusammenhang wurden Demantoid-Granate analysiert, deren Marktwert stark vom geographischen Ursprung abhängt. Insgesamt wurden 136 Proben aus sechs verschiedenen Ländern mittels Laserablation-induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (LA-ICP-MS) untersucht, mit dem Ziel, die Herkunft anhand der Spurenelementprofile zu differenzieren. Die logarithmische Transformation der erfassten Daten erwies sich als entscheidend für eine geeignete statistische Modellierung und ermöglichte eine klare Trennung für fünf der sechs Herkunftsländer, wobei die Klassifikationsgenauigkeit insbesondere für Proben aus Namibia, Pakistan und Madagaskar sehr hoch war. Die Analyse der Variablenbedeutung identifizierte die Elemente Al und Cr als zentrale Unterscheidungsmerkmale in den meisten Modellen. Besonders hervorzuheben ist, dass diese Arbeit zu den ersten in der gemmologischen Forschung zählt, die Fragen des Datenbankdesigns, der Datenvorverarbeitung und der Modellvalidierung umfassend adressiert und damit einen reproduzierbaren und transparenten Workflow bereitstellt, der als Blaupause für zukünftige Studien dienen kann. Auf einen konkreten Bedarf aus der Lebensmittelbranche reagierend, wurde die letzte Studie dieser Dissertation mit dem Ziel initiiert, den Verarbeitungsort von Gerstenmalz - einem wichtigen Zwischenprodukt in der Bierherstellung - zu bestimmen. Durch Stabilisotopenanalysen von Wasserstoff und Sauerstoff sollte ermittelt werden, ob die im Malz nachweisbaren Isotopensignaturen das verwendete Wasser widerspiegeln und dadurch Rückschlüsse auf den Standort der Mälzerei zulassen. Zu diesem Zweck wurden 34 Gerstenproben in zwei Mälzereien verarbeitet, die rund 500 km voneinander entfernt liegen. Die IRMS-Analyse zeigte signifikante Unterschiede in den δ²H- und δ¹⁸O-Werten zwischen den Malzproben der beiden Standorte. Zudem wiesen alle Malzproben im Vergleich zur Ausgangsgerste deutlich weniger negative Werte auf. Es handelt sich um die erste Studie, die systematische Verschiebungen der Isotopenverhältnisse während des Mälzprozesses dokumentiert. Bemerkenswert ist, dass die Richtung dieser Verschiebungen mit den erwarteten regionalen Trends der Niederschlagsisotopie übereinstimmte, was ein deutlicher Hinweis darauf ist, dass lokale Wasserquellen die finale Isotopensignatur des Malzes beeinflussen. Die Arbeit zeigt, dass Authentizitätsprüfung, gestützt auf modernste Analytik und fundierte Datenwissenschaft, zu einem leistungsfähigen, flexiblen Werkzeugkasten heranwachsen kann, der branchenübergreifend Anwendung findet. Solche Fähigkeiten werden in einer Welt, in der Lieferketten immer komplexer werden und die Nachfrage nach überprüfbarer Produktintegrität stetig steigt, zunehmend unverzichtbar.