URN to cite this document: urn:nbn:de:bvb:703-epub-5940-3
Title data
Schraml, Marcel:
Untersuchungen zur Thermodiffusion in stark wechselwirkenden und asymmetrischen Systemen durch Labor- und Mikrogravitationsexperimente.
Bayreuth
,
2022
. - XI, 193 P.
(
Doctoral thesis,
2021
, University of Bayreuth, Faculty of Mathematics, Physics and Computer Sciences)
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Abstract
Ein Temperaturgradient der beispielsweise an einer binären Flüssigkeitsmischung angelegt wird, führt zu einer teilweisen Entmischung ebendieser. Dieser Effekt wird Thermodiffusion oder Soret-Effekt genannt. Bis heute konnte noch keine universelle mikroskopische Theorie des Soret-Effekts in Flüssigkeitsmischungen entwickelt werden, weshalb Thermodiffusion nach wie vor Gegenstand aktueller Forschung ist. In dieser Arbeit werden Untersuchungen zu zwei besonderen Systemen durch- geführt. Zum einen das sogenannte DCMIX-3 System aus Wasser, Ethanol und Triethylenglycol (TEG), was sich durch starke Wasserstoffbrücken-Bindungen aus- zeichnet und zweitens eine stark asymmetrische Mischung aus Fulleren, Tetralin und Toluol, welches dem DCMIX-4 Programm der ESA angehört. Stark asymmetrisch bezeichnet dabei die Größenunterschiede der beteiligten Moleküle, da der Kohlen- stoffkäfig des Fullerens mit einem Durchmesser von ungefähr 7 Å deutlich größer ist als die beiden Lösungsmittelmoleküle. Dieser Unterschied zeigt sich unter anderem in unterschiedlichen Diffusionszeiten. Anhand von Labormessungen und Mikrogravitationsexperimenten soll der Einfluss der intermolekularen Kräfte auf die Konzentrations- und Temperaturabhängigkeit des Soret-Koeffizienten betrachtet werden. Von besonderem Interesse sind dabei die drei binären Ränder Wasser/Ethanol, Wasser/TEG und Ethanol/TEG, welche jede für sich besondere Effekte zeigt. Für die Auswertung von Optical Beam Deflection Messungen und Mikrogravi- tationsexperimenten für stark asymmetrische ternäre Systeme wird hier eine neue Auswertemethode entwickelt. Die auf den unterschiedlichen Diffusionszeiten basie- rende Methode verwendet eine Trennung der beiden Diffusionsmoden und ordnet diese anschaulichen Diffusionsprozessen zu. Im Anschluss an die Entwicklung der Theorie wird die Anwendbarkeit überprüft und die Methode durch die Anwendung auf das System Fulleren/Tetralin/Toluol verifiziert. Die Ergebnisse der vorher durch- geführten Standardauswertemethode werden mit der neuen Variante verglichen und die Vorteile letzterer herausgearbeitet.
Abstract in another language
A temperature gradient applied to a binary liquid mixture, for example, leads to a partial segregation of this system. This effect is called thermodiffusion or the Soret effect. To date, no universal microscopic theory of the Soret effect in liquid mixtures has been developed, which is why thermal diffusion is still the subject of current research. In this work, investigations are carried out on two particular systems. First, the so-called DCMIX-3 system of water, ethanol and triethylene glycol (TEG), which is characterized by strong hydrogen bonding, and second, a strongly asymmetric mixture of fullerene, tetralin and toluene, which belongs to the DCMIX-4 program of ESA. Strongly asymmetric refers to the difference in size of the molecules involved, since the carbon cage of the fullerene, with a diameter of about 7 Å, is significantly larger than the two solvent molecules. This difference is reflected, among other things, in different diffusion times. Using laboratory measurements and microgravity experiments, the influence of intermolecular forces on the concentration and temperature dependence of the Soret coefficient will be considered. Of particular interest are the three binary edges water/ethanol, water/TEG and ethanol/TEG, each of which shows particular effects. A new evaluation method is developed here for optical beam deflection measure- ments and microgravity experiments for strongly asymmetric ternary systems. The method, based on the different diffusion times, uses a separation of the two diffusion modes and assigns them to different diffusion processes. Following the development of the theory, the applicability is checked and the method is verified by applying it to the fullerene/tetralin/toluene system. The results of the previously performed standard evaluation method are compared with the new one and the advantages of the latter are elaborated.