Title data
Hahn, Tobias:
Untersuchung der Ladungsträger-Dissoziation unter Berücksichtigung der Grenzflächen-Morphologie in organischen Solarzellen.
Bayreuth
,
2017
. - IV, 233 P.
(
Doctoral thesis,
2017
, University of Bayreuth, Faculty of Mathematics, Physics and Computer Sciences)
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Abstract
Auf der Suche nach neuen Technologien, welche die Strahlungsenergie der Sonne technisch nutzbar machen, entwickelte sich neben der etablierten anorganischen Photovoltaik in den letzten Jahrzehnten das Gebiet der organischen Halbleiter. Sowohl die grundlegenden Prozesse bei der Ladungsträger-Dissoziation in der aktiven Schicht der Solarzelle, als auch Fragen bezüglich der Morphologie der Donor-Akzeptor-Grenzfläche sind dabei noch unbeantwortet. Eine gezielte Weiterentwicklung auf dem Weg zu neuen effizienten und langzeitstabilen organischen Solarzellen setzt jedoch das Verständnis der elementaren Trennungs-, Rekombinations- und Grenzflächenbildungs-Mechanismen voraus. Entsprechend wird in der vorliegenden Doktorarbeit die Dissoziation und Rekombination von Ladungsträgern in organischen Donor-Akzeptor Solarzellen untersucht. Ein weiterer damit inhaltlich verknüpfter Gegenstand der hier vorgelegten Studie ist die Fulleren-Diffusion, welche die Grenzflächen-Morphologie und Langzeitstabilität entscheidend beeinflusst. In dieser Arbeit liegt der Fokus auf Systemen aus Lowbandgap-Polymeren der PCDTBT-Familie als Donor und Fullerenen wie C60 oder PCBM als Akzeptor. Die Untersuchung dieser Systeme erfolgt auf zwei Ebenen. Auf erster Ebene werden grundlegende Trennungs- und Rekombinationsmechanismen beleuchtet. Im Vordergrund stehen (i) die intrinsische Trennung im Donor bzw. Akzeptor, (ii) die extrinsische Trennung an der Donor-Akzeptor-Grenzfläche sowie (iii) die Ladungsträger-Rekombinationen als wichtiger Verlustprozess in organischen Solarzellen. Betrachtet wird dabei der Einfluss der Quantenenergie des Anregungslichts auf die Delokalisation und Dissoziation von angeregten Zuständen auf dem Donor und dem Akzeptor oder von Charge-Transfer(CT)-Zuständen an der Grenzfläche. Auch der Einfluss der Lichtintensität sowie der der Donor-Schichtdicke wird dabei berücksichtigt. Auf zweiter Ebene werden Prozesse untersucht, welche die Grenzflächen-Morphologie von Donor und Akzeptor und damit auch die Trennungs- und Rekombinationsmechanismen beeinflussen. In dieser, im Vergleich zum ersten Teilbereich, „makroskopischen“ Studie wird die Fulleren-Diffusion bzw. Kristallisation in einer Matrix aus organischen Halbleitern betrachtet. Sie präsentiert Methoden, die Fulleren-Diffusion spektroskopisch zu quantifizieren bzw. durch Polymervernetzung zu kontrollieren. In einer Anwendung dieser Methoden wird untersucht, wie die Langzeitstabilität der Morphologie von organischen Blend-Solarzellen verbessert werden kann. Des Weiteren wird studiert, wie das Konzept von Multischicht-Systemen auf Basis lösungsprozessierter Polymere umgesetzt werden kann.
Abstract in another language
Searching for new technologies, that make solar radiation energy technically usable, the field of organic semiconductors has developed in the last decades in addition to the established inorganic photovoltaics. Both the basic processes involved in charge carrier dissociation in the active layer of the solar cell and questions concerning the morphology of the donor-acceptor interface are still unanswered. However, a targeted further development on the way to new efficient and long-term stable organic solar cells requires an understanding of the elementary separation, recombination and interfacial mechanisms. Accordingly, the dissociation and recombination of charge carriers in organic donor-acceptor solar cells is investigated in this thesis. Another topic of the study presented here is fullerene diffusion, which decisively influences interface surface morphology and long-term stability. This work focuses on systems made of low-bandgap polymers of the PCDTBT family as donor and fullerenes such as C60 or PCBM as acceptor materials. These systems are analyzed on two levels. At a first level, basic dissociation and recombination mechanisms are investigated. At the center of attention are (i) the intrinsic separation in the donor or acceptor, (ii) the extrinsic separation at the donor-acceptor interface, and (iii) the charge carrier recombination as an important loss process in organic solar cells. In this context, the influence of the quantum energy of the excitation light on delocalization and dissociation of excited states on the donor and the acceptor or on charge-transfer (CT) states at the donor-acceptor interface is taken into account. The influence of light intensity as well as donor layer thickness are also considered. On a second level, processes are investigated which influence the interface morphology of donor and acceptor and thus the separation and recombination mechanisms. In this more "macroscopic" study, the fullerene diffusion or crystallization in a matrix of organic semiconductors is investigated. It contains methods to quantify the fullerene diffusion spectroscopically and to control it by polymer crosslinking. Applying these methods, it is investigated how the long-term stability of the morphology of organic blend solar cells can be improved. Furthermore, it is explored how the concept of multilayer systems can be implemented on the basis of solution-processed polymers.