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Schichtsilicate als effiziente Bausteine für funktionelle Nanokomposite

URN zum Zitieren dieses Dokuments: urn:nbn:de:bvb:703-epub-56-7

Titelangaben

Kunz, Daniel:
Schichtsilicate als effiziente Bausteine für funktionelle Nanokomposite.
Bayreuth , 2014 . - VIII, 143 S.
( Dissertation, 2013 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

A concept for the progressive generation of efficient polymer layered silicate nano-composites is described within this thesis. These nanocomposites require the optimization of four crucial factors, the aspect ratio and the mechanical properties of the nanofiller, as well as its compatibilization with and texturizing within the polymer matrix. Firstly, an important issue was the synthesis of a highly pure, coarse-grained layered silicate that fulfilled the requirements as nanofiller. A combination of melt synthesis followed by long-term annealing provided a unique material showing unprecedented activation with respect to intracrystalline reactivity. Due to annealing huge particle sizes in the range of 20 µm and high material purity could be obtained. In a mild anisotropic top down process the aspect ratio of this layered silicate could be maximized via delamination caused by os-motic swelling. Hereby aspect ratios of about 20000 were realized. In combination with fur-ther outstanding physical properties like homogeneous charge density and high optical transparency that material offered an ideal platform as filler for sophisticated nanocompo-sites in the in the field of sensitive optoelectronics packaging. A further central aspect of this work was the mechanical characterization of single nano-platelets for their application in nanocomposites. Two AFM-based methods were developed enabling the analysis of monolayers up to platelets of about 80 nm thickness. A nanoscale bending test offered new insights into the bending stiffness of clay platelets that are suitable for extrusion-based composites. For applications in nanocomposite coatings the mechanical performance of a single clay lamella was of crucial importance. Via a controlled wrinkling process on a deformable polymeric substrate the in-plane modulus of singular layered sili-cate lamellae could be extracted very efficiently. Because of the efficiency and high resolution of the wrinkling metrology the in-plane moduli of inhomogeneous graphene oxide and chemically derived graphene could be obtained with sub-micron spatial resolution. Comparison with chemical vapor deposited graphene revealed the real capability of such materials implemented as fillers in nanocomposites. Furthermore, the wrinkling method could be applied to discern quickly and unambiguously between mon-olayer and bilayer graphene. With a simple but efficient organophilization of the silicate lamellae described above a time-saving phase transfer into an organic solvent and an interface-optimized compounding with commercially available polyurethane precursor polymers could be achieved. In a subsequent bottom up process these nanoscale building blocks could be oriented on the mesoscale ap-plying a cost-effective texturizing process yielding a nanocomposite coating with ultra-high gas barrier. Extremely low oxygen transmission rates, high transparency and flexibility ena-ble an application for efficient packaging of sensitive and flexible OLEDs. Furthermore, due to the high charge homogeneity of the synthesized layered silicate transi-tion metal complexes could be oriented on its interfaces yielding polarized emission. That novel approach could be applied to synthesize efficient, polarized, flexible and at the same time resistant nanocomposite OLEDs.

Abstract in weiterer Sprache

Im Rahmen der vorliegenden Dissertation ist es gelungen, ein Konzept zu erarbeiten, das eine Route für die sukzessive Generierung effizienter Nanokomposite von der Synthese eines nanoskaligen Schichtsilicat-Füllstoffs bis zur möglichen High-End Anwendung beschreibt. Bei der Optimierung von Polymer-Schichtsilicat-Nanokompositen treten vor allem vier zentrale Faktoren in den Vordergrund, das sind das Aspektverhältnis und die mechanischen Eigen-schaften des Nanofüllstoffs, sowie dessen Kompatibilisierung mit der Polymermatrix und Texturierung in derselben. Zunächst stand die Synthese eines hochreinen, grobkristallinen Schichtsilicats im Fokus, das obigen Anforderungen genügt. Hierbei lieferte eine Kombination aus Schmelzsynthese und Langzeittempern ein einzigartiges Material, das eine starke Erhöhung der intrakristallinen Reaktivität zeigte. Darüber hinaus konnten durch das Tempern Partikelgrößen von etwa 20 µm und eine hohe Materialreinheit erreicht werden. In einem milden anisotropen „Top Down“ Prozess konnte das Aspektverhältnis dieses Schichtsilicats durch osmotische Quellung mit resultierender Delaminierung maximiert werden. Dadurch ließen sich Werte im Bereich von 20 000 realisieren ließen. Kombiniert mit weiteren herausragenden physikalischen Ei-genschaften wie einer homogenen Ladungsdichte und einer hohen optischen Transparenz bot dieses Material eine ideale Plattform als Füllstoff in anspruchsvollen Nanokompositen für den Sektor sensibler Opto-Elektronik. Einen weiteren zentralen Aspekt in dieser Arbeit bildete die mechanische Charakterisierung einzelner Nanoplättchen für deren spätere Anwendung in Nanokompositen. Es wurden zwei AFM-basierte Methoden erarbeitet, die eine Analytik von Monolagen bis hin zu Teilchendi-cken von ca. 80 nm erlauben. Ein nanoskaliger Biegetest bot neuartige Einblicke in die Biege-steifigkeit von Schichtsilicatplättchen, welche für Spritzgusskomposite geeignet sind. Für Anwendungen im Bereich von Nanokompositbeschichtungen war darüber hinaus die me-chanische Belastbarkeit einzelner Schichtsilicatlamellen von großer Bedeutung. Durch kon-trollierte Faltenbildung auf einem deformierbaren Polymersubstrat ließ sich der in-plane Modul von einzelnen Schichtsilicatlamellen sehr effizient extrahieren. In diesem Zuge wurde die hohe Auflösung der Faltungs-Methode durch eine ortsaufgelöste mechanische Charakterisierung inhomogener Graphenoxid- und chemisch hergestellter Gra-phenmonolagen herausgestellt und mit CVD-Graphen verglichen. Dies gab Rückschlüsse auf die reale Leistungsfähigkeit derartiger Materialien in Nanokompositen und kann zukünftig beim Screening nach milderen, homogeneren Oxidationsprozessen unterstützen. Des Weite-ren erlaubte diese Methode eine sehr schnelle und einfache Unterscheidung zwischen Gra-phenmonolagen und –bilagen. Eine einfache aber effektive Organophilierung der Schichtsilicatlamellen ermöglichte einen zeitsparenden Phasentransfer in ein organisches Lösungsmittel und eine grenzflächenopti-mierte Compoundierung mit kommerziellen Polyuretan-Precursor-Polymeren. In einem nachfolgenden „Bottom Up“ Prozess konnten diese nanoskaligen Bausteine mittels eines effizienten Texturierungsverfahrens in Precursor-Polymeren auf der Meso-Skala orientiert und zu einem Nanokomposit-Hochbarrierefilm verarbeitet werden. Extrem niedrige Sauer-stofftransmissionsraten, die hohe Transparenz und die Flexibilität der Beschichtungen erlau-ben einen Einsatz in der wirksamen Verkapselung sensibler, flexibler OLEDs. Weiterhin konnten durch die hohe Ladungshomogenität des eingangs vorgestellten Schicht-silicats Übergangsmetallkomplexe so auf dessen Oberfläche orientiert werden, dass eine polarisierte Emission gemessen werden konnte. Dieser neue Ansatz der Quasi-Epitaxie könn-te dazu beitragen, effiziente, polarisiert emittierende, flexible und zugleich resistente Nano-komposit-OLEDs herzustellen.

Weitere Angaben

Publikationsform: Dissertation (Ohne Angabe)
Keywords: Schichtsilicate; Tonminerale; Nanomechanik; Rasterkraftmikroskopie; Gasbarriere; Polarisierte Emission
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Institutionen der Universität: Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie I > Lehrstuhl Anorganische Chemie I - Univ.-Prof. Dr. Josef Breu
Fakultäten
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie I
Sprache: Deutsch
Titel an der UBT entstanden: Ja
URN: urn:nbn:de:bvb:703-epub-56-7
Eingestellt am: 17 Apr 2014 07:15
Letzte Änderung: 28 Apr 2014 10:41
URI: https://epub.uni-bayreuth.de/id/eprint/56